Способ изготовления теплопроводной керамики

(19) (11) СОЮЗ СОВЕТСКИХСОЦИАЛИСТИЧЕСКИРЕСПУБЛИК БА 1 я)5 С 04 В 35/ 86. ОГОСУДАРСТВЕННОЕ ПАТЕНТНОВЕДОМСТВО СССР(71) Институт сверхтвердых материалов АН УССР.и Инженерный центр "Алмаз" при Одесском государственном университете им. И.И.Мечникова(56) Андреев В. Д. и др, Исследование композиционных материалов на основе твердого сплава с кубическим нитридом бора, полученных различными способами. М., 1983, с, 43-45.Заявка ЯпонииВ 62 - 7151, кл, С 04 В 35/58, опубл. 1987.Заявка ЯпонииВ 61 - 32275, кл. С 04 В 35/58., опубл, 19 (54) СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТЕПЛОПР ВОДНОЙ КЕРАМИКИ(57) Назначение: изобретение относится к области изготовления изделий из теплоп роИзобретение относится к области изготовления изделий из теплопроводной кера., мики методами порошковой металлургии иможет быть использовано для приборовэлектронной техники, в частности, для пол. учения крупногабаритных, заготовок теплоотводящих плит.Целью данного изобретения являетсярасширение номенклатуры спекаемых из. делий за счет снижения деструкции кубиче-:ского нитрида бора.Для достижения указанной цели изготовление изделий иэ теплопроводной кера-водной керамики и может быть использовано для приборов электронной техники, в частности для получения крупногабаритных заготовок теплоотводящих плат. Сущность изобретения: смешивают нитрид кремния и нитрид бора кубической модификации, формуют заготовку и проводят горячее прессование в три стадии: на первой стадии нагрев осуществляется со скоростью 40 - 50 С в 1 мин до температуры 1823 - 1843 К. при. давлении 6,0 - 8,0 МПа с выдержкой при этой температуре 80-100 мин, на второй стадии повышают давление до 20 - 24 МПа, повышают температуру до 1973 - 1993 К со скоростью 20 - 30 С в.1 мин, время выдержки при этой температуре составляет 10 - , 20 мин, на третьей стадии снижают температуру до 1900 - 1920 К со скоростью 20 - ЗООС в 1 мин и выдерживают при этой температуре 10 - 20 мин при давлении 20 - 24 МПа, ф после чего нагрев прекращают и давление снимают, 1 табл.С: мики, включающее смешивание компонентов, их формование, горячее прессование, согласно изобретению. последнее осущест.вляют в три стадии: на первой стадии нагрев производят со скоростью 40 -45 ОС в мин до температуры 1823-1843 К при давлении 6,0 - 8,0 МПа и выдержке при этой температуре 80 - 100 мин; на второй стадии повышают давление до 20 - 24 МПа, повышают температуру до 1973 - 1993 К со скоростью 20 -30 С в мин с выдержкой при этой темпера- .;туре 10-20 мин; на третьей стадии снижаюттемпературу до 1900 - 1920 К со скоростью20 - 30 С в мин и выдерживают при этой температуре 10 - 20 мин при давлении 20- 24 МПа, после чего нагрев прекращают.Механизм взаимодействия признаков нов и заключается в следующем. На первой стадии скорость нагрева составляет 40 . 50 С в мин, что позволяет за относительно небольшой промежуток времени равномерно нагреть изделие до температуры начала протекани 0.в спекаемом материале физико- : химических процессов (1823 - 1843 К), способствующих формированию необходимой структуры, обеспечивающей в процессе дальнейших операций горячего прессования необходимые свойства готового изделия. При. температуре ниже 1823 К затрудняется протекание физико-химических процессов спекания, что приводит к несовершенству структуры и как следствие, к снижению свойств готового изделия. При температуре выше 1843 К, а также при выдержке выше 100 мин, происходит интенсификация деструкции кубического нитрида бора. При выдержке ниже 80 мин снижается степень активности протекания физико-химических процессов при спекании, что ведет к уменьшению плотности изделий, а следовательно,и теплопроводности., Скорость нагрева ниже 40 ОС.в 1 мин нецелесообразна, так как до температуры 1823 К отсутствуют какие-либо процессы, способствующие формированию структуры спекаемого иэделия и уменьшение скорости ведет лишь к увеличению продолжительности. нагрева, т. е; к снижению производительности процесса изготовления изделий.Скорость нагрева выше 50 ОС в 1 мин приводит к неравномерному нагреву изделия.На второй стадии повышение максимальной температуры до величины ниже 1973 К затрудняет процессы взаимного растворения и диффузии компонентов, что приводит к наличию остаточной пористости в готовом изделии, что в свою очередь снижает теплопроводность, а нагрев выше 1993 К приводит к интенсификации деструкции кубического нитрида бора. Нагрев со скоростью ниже 20 С в 1 мин ведет к увеличению времени пребывания кубического нитрида бора при температуре, вызывающей его интенсивную деструкцию; а выше ЗООС в 1 мин - к наличию значительной остаточной пористости из-за снижения активностй протекания физико-механических процессов при спекании, Выдержка на второй стадии ниже 10 мин также приводит к неполному протеканию процесса спекания, а выше 20 мин - кинтенсификации деструкции кубического нитрида бора. Давление ниже 6 МПа не обеспечиваетнеобходимой плотности на первой стадии. горячего прессования, а выше 8 МПазатрудняет протекание физико-химических про цессов при относительно низкихтемпературах (1 823 - 1843 К).Снижение температуры на третьей стадии до 1900 - 1920 К ведет к снижению интенсивности деструкции кубического нит рида бора и, следовательно, к.росту теплопроводн ости иэделия. Снижение температуры ниже 1900 К приводит. к неполному протеканию процессов при спекании и как следствие - наличию значительной 15 остаточной порйстости в готовом изделии,.что ведет к снижению теплопроводности, а снижение температуры - до величины, превышающей 1920 К, приводиткзначительной степени деструкции кубического нитрида 20 бора. Снижение температуры со скоростьювыше ЗООС в минуту приводит к сокращению времени пребывания изделия в области высоких температур, что ведет к неполному протеканию процессов при спекании и на личию остаточной пористости в готовом изделии, а следовательно; .к снижению теплопроводности. Снижение температуры со скоростью ниже 20 С в минуту ведет к длительному пребыванию кубического нит рида бора в области высоких температур,что интенсифицирует процесс его деструкции.Выдержка на 3-1 стадии выше 20 минтакже ведет к более интенсивной деструк ции кубического, нитрида бора из-за более.длительного пребывания его в области вы. соких температур, и следовательно, к снижению теплопроводности, а выдержка ниже 10 мин, приводит к неполному протеканию 40 процессов при спекании и к наличию остаточной.пористости в изделии, что также приводит к снижению теплопроводности готового изделия. Приложение усилия прессования ниже 20 МПа приводит к снижению 45 плотности готового иэделия, а выше.30 МПак разрушению графитовой оснастки.Таким образом, заявляемый сйособобусловливает новые условия протекания процесса спекания теплопроводной кера мики, позволяющие максимально сохранить исходные свойства кубического нитрида бора при спекании в условиях его термодинамической. нестабильности, т, е, позволяет получить иэделия больших раэ меровобъемомболее 50 см или площадью14 см благодаря использованию относи- .тельно невысоких давлений прессования,С учетом вышеизложенного можно сделать вывод о соответствии предложения критерию "существенные отличия". Следствием наличия "существенных отличий" за- ких температурах и увеличении времени выявляемого способа изготовления теплопро- .держки, что ведет к снижению теплопроводводной керамики являетсядостижение ности, Снижение температуры и.повышение такого общественно-полезного эффекта, скорости нагрева по сравнению е выбранкак расширение номенклатуры спекаемых 5 ными интервалами, ведет к снижению плот- изделий. Поэтому предложение соответст- ности и теплопроводности. К .такому же вует также критерию положительный эф- эффектуприводитснижениедавленияниже фект". выбранных пределов; Увеличение давленияЗаявляемый способ иллюстрируется выше выбранных интервалов приводит к заследующим прймером его осуществления. 10 труднению протекания физико-химическихИзделия на основе керамики Язй 4, со- процессов при спекании, а в некоторых слудержащей активирующую добавку (М 90) и чаях и к разрушению прессформ в процессе кубический нитрид бора (20 мас.):были спекания и, как следствие, к сохранению изготовлены по заявляемому способу путем остаточной пористости в иэделии, что ведет реализации следующих операций: смеши как в том, так и в другом случае к снижению вание.Ззй 4 с М 90 и кубическим нитридом теплопроводности готового. изделия йли дабора, формование изделийгразмером 110 х же его разрушению.110 х 1,5 мм (8 = 121 см ) в графитовых . Увеличение скорости снижениятемпе- пресс-формах, покрытых изнутри,гексаго- ратур выше выбранных интерваловведет к нальнь 1 м нитридом бора, горячее прессова неполному протеканию процессов при спение с индукционным нагревом в три стадии. каний, а понижение - к увеличению времейиНа первой стадии нагрев осуществляли пребывания кубического нитрида бора в обсо скоростью 45 ОС в минуту до температуры ласти высоких температур; что ведет к сни К при давлении 7,0 МПа и выдержке жению теплопроводностипри этой температуре - 90 минут; на второй 25стадии повышали давление до 22 МПа, а Ф о р и у л а .и 3 о б р е т е н и я, температуру - .до 1983 К со скоростью 25 ОС Способ изготовления теплопроводной в минуту и выдержкой при этой температуре: керамики на основе нитрида кремния с до ми 1; на третьей стадии снижения. темпе- . бавкой нитрида бора кубической модификаратурыцо 1910 Ксоскоростью 25 С в минуту 30 ции; включающий смешивание и выдерживали при этой температуре 15 компонентов, формование и горячее пресмин при давлении 22 МПа, послечего нагрев сование, о т л и ч а 1 о щ и й с я тем, что, с прекр.ащали, целью расширения номенклатуры спекаеВеличина деструкции кубического нит- . мых изделий за счет снижения деструкции рида бора при изготовлении изделий, плот кубического нитрида бора, горячее прессоность и теплопроводность последних при . вание ведут по следующему режиму; снача-. граничных и при выходе за граничные зна- ла поднимают давление и при достижении чения ингредиентов по заявляемому спосо- его величины 6-8 МПа начинают нагрев со бу, приведена в таблице 1: скоростью 40 - 50 С в мин до температурыИзготовить такие же пластины (пло. 1823 - 1843 К, выдерживают при этой темщадью 121 см ) в условиях прототипа, не пературе 80 - 100 мин, затем аовышаютгпредставилось возможным по причине от- давление и температуру соответственно сутствия соответствующих камервысокогодо 20 - 24 МПа и до 1973-1993 К со скоро- давления из-за современного уровня техни- стью 20 - 30 С в мин и после выдержки при ки высоких давлений. 45 этой температуре 10-20 мин со скоростьюИз таблицы следует, что повышение 20 - 30 С в мин снижают температуру до температуры выше выбранных пределов, 1900-1920 Киправодяттретьюизотермиприводит к интенсификации деструкции ку- ческую выдержку в течение 10-20 мин при бического нитрида бора. То же происходит том же давлении, после чего нагрев прекраи при снижении скорости нагрева при высо щают и снимают давление.1805125 дринврм конкрвтнод реализации феоооеа лолуивнии изделие иа тмепоецеоэоднод иефаеоееюн Твплфпроэо носта, От/нД)фрпиве вмвссоеанив твтмоироаодноД кераеоиен Юрструкцни00 куб Т талка йеетама- дааваРВТУРав Ниевд нев 1 стадеев девиа+инэ,.Эндмениаеенн еаев- девлв- вмдврв- окотура, ние, ка,иин роЕОЕа ой скф 20 1 . ге 10,2 25 19 20 90,6 92,3;95,0 92,3 ээт 0 9),е эа,ф 1 15 1 5 22 1 Вз) 7,0 18)з 7,0 1 фэ) . 7,0 В)э 7 вв 18)З 7,0 1 ВЗЗ . 7 ее1833 7 ве 1910 1910 1910 1910 1910 1910 5: 7 иэ 75 Ээ 7Э 5 )5 05 1983 2 1983. 2 19832 983 2 И И 22 22 2 26 27 25 15 15 19 Составитель Н,СобоеваРедактор С.Кулакова, Техред М,Моргентал Корр 3;Са 26, Тираж Подписное ИПИ Государственного комитета по изобретениям и открытиям при ГКНТ СССР 113035,Москва, Ж; Раушская наб;, 4/5 Заказ В.18 ЗЗ еезз еазз й э)эеазз ееэз еезз 1833 еазз В евээ 19 В 3 22 1963 йй 1983 И 2010И 1983 И.193 2 19)19198322 1983 И 1963 22 193 22 1963 22 1983 гй 1983 И 17,5 79,6 гевь Вфеэ 17 иф 80,5 1,0 ВЗ,Ф 18;0 ; 3,0 йев 5 79 ее 17;Е 90,0 1 У,Ф 79,01)юе6%ю 5 21,0 79,6 1)вй. Вэее 75 60,0 еэю 5 Вйв 5 18.5 . 80,0 1 Уее79,8 17,5 0,0 17 2 62 5 1 Вве В)е 9 17 6 ВУ,О 17 ее Эбю 5 е 9 ее 65 ве