Способ выделения изотопно-чистого нептуния 239

)5 СО ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕ ИЯ ДЕТЕЛ ЬСТВУ ТОРСКОМ аналитической практике инептуния от трансплутониемельных элементов, а такжеконтроле технологическогоучения актинидных элементраствора на сильнокислотсорбируют материнский ра. рицийи.по мере накопленияего элюируют фторкислотой с концентрациейвзятой в количестве 10-3 млсо скоростью 1-3 мл/мин, Веме раствора содержится инептуний, Выход нептувил 96-99, .Коэффициентриция более 10 . 1 ил.,1 табл,38, р.802. Степушдля выдетуния и астворов иохимия,и у -изотоп нептунияуется при нейтронном го урана и плутония в также как продукт ада америция,239 (Т облуч ядер расп ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТПО ИЗОБРЕТЕНИЯМ И ОТКРЫТИЯПРИ ГКНТ СССР(56) Сабебе Ю.5. - Апа. СЬее, 1966, ч.Гусева Л.И., Тихомирова Г,С, и кина В.В, Использование ионитовления и отделения урана, неп плутония от других элементов из р серной и фосфорной кислот, - Рад 1988, т, 30, М 4, с, 499-504,(54) СПОСОБ ВЫДЕЛЕНИЯ ИЗОТОПНОЧИСТОГО Н ЕПТУНИЯ(57) Использование: для изучения ядерно- физических свойств, применения в радио. Изобретение оттической химии, в часления радионуклирадиохимически чистбыть использованоучения короткоживу239 высокой степеизучения. его ядерниспользования этоготической практике иот трансплутониевьэлементов, а также влетехнологическоготинидных элементов.Коротко живущи1 п=56 ч) образении природноном реакторе, аада радионукли носится к радиоаналитности к разделу выдедов без носителя в ом состоянии, и может для непрерывного полщего изотопа нептунияни чистоты с целью о-физических свойств, изотопа в радиоанали-. ри отделении нептуния х и редкоземельных аналитическом контропроцесса получения акпри отделении вых и редкоэеаналитическом процесса полов. Из кислого ном катионите дионуклид амения в нем нептуистоводородной 0,1 - 1,0 моль/л.на 1 г катионита небольшом объЮ зато п но-чистый ниясостаочистки от амеИзвестен способ периодического выделения нептунияиз.америчияэкстракционным методом. Раствор, содержащий 4 мс Ат упаривается с 224 эмл концентрированной НС, остаток растворяется в 25 мл концентрированной НС при нагревании с добавлением 30 Н 202, и затем проводится экстракция нептуния 5 триоктиламином в ксилоле (50 мл) путем встряхивания в течение 1 мин, органическая фаза промывается 10 мл концентрированной НС для удаления следов америция, после чего нептуний резкстрагируется 50 мл Н 20. В реэкстракт добавляется 3 мл кончентрированной НИОз и 3 мл 720 ь НС, и раствор выпаривается для удаления следов органики, Процесс выделения йриэ Авполностью повторяется после его накопления, Выход радионуклида йр5 10 20 30 35 50 55 составляет 98% при содержании в нем Агл 1%,Недостатком способа является ега продолжительность ( 40 мии) и большое числа операций (выпариваиие, экстракция, промывка, реэкстракция), проводимых вручную, что составляет определенные трудности при работе с растворами с высокой удельной активностью,Кроме того, при накоплении йрв течение длительного времени (- 2 мес) происходит разложение органических соединений, оставшихся после экстракции в исходном растворе Ав, что уменьшает выход йрдо 20%. Для восстановления первоначальной высокой эффективности экстракции необходима удаление следов органики путем выпаривания высокоактивного раствора амерация.Наиболее близким техническим решекием является храматографический способ выделения изотопна-чистога иептуиияиз кислого раствора, содержащего материнский радиаиуклид америция, включающий сарбцию последне го на сильиокислотном катиаиите и периодическое, па мере накопления, эл 1 оироваиие иептунияраствором минеральной кислоты. Выделение Криз Ап 1-243 асуществляется с использованием катиаиита Дауэкси растворов фосфорной кислотыпа приицину изатапиага генератора,Недостатком способа является та, чта для вымывания максимального количества нептуния требуется относительна большой объем НЗР 04, что приводит к получению препаратов Крс низкой удельной активностью и увеличению времени выделения, Кроме того, при использовании фосфорной кислоты для выделения Ирс целью ега практического использования возникает необходимость отделения Йр ат НЗРОл, чта представляет довольно трудоемкую химическую операцию, т.е. усложняется процесс и увеличивается время выделения кароткаживущега радио уклида.Целью изобретения является сокращеиие длительности процесса и количестваэлюирующега раствора.Это достигается тем, чта в способе выделения изотопна-чистага нептунияиз кислого раствора, содержащего материнский радиануклид америций, включающем сорбцию последнего на сильнокислатнам катионите и периодическое па мере накопления элюираваиие иептуииярастворов минеральной кислоты, в качестве минеральной кислоты используют. Фтариставада раднуа кислоту с концентрацией. 0,1-1 моль/л в количестве 10-3 мл на 1 г, катиоиита и элоирование ведут со скоростью 1-3 мл/мин.При наличии указанных отличительных признаков предлагаемый способ приобретает новые свойства, получение которых ие обеспечивают известные способы, а именно, создается возможность одиостадийного выделения изотопно-чистого Мрс выхо- дом 95 ОД в небольшом обьеме элюента и коэффициентом очистки от Ав равным ъ 10 за время 3-5 мии.Общая схема выделения нептунияследующая.Раствор, содержащий изотоп Аа в равновесии с дочерним Мрв любой минеральной кислоте с концентрацией менее 1 моль/л, сорбируют на колонку, наполненную катиоиитом КУили Дауэкс, которую затем промывают небольшим количеством воды,"после чего генератор готов к работе,Для извлечения нептуния через колонку пропускают раствор плавиковой кислоты с концентрацией 0,1 - 1 маль/л. Нептуний.вымывается в первых (1-5 мл) порциях элюеита, в то время как америций остается прочно сорбированным на смоле. Колонку заливают водой и оставляют для нового накопления иептуния, Полное равновесие устанавливается через 47,3 дня, но вымывание нептуния можно проводить и через более короткие интервалы времени, Накапливающийся нептуний периодически извлекают с колонки небольшими порциями плавиковой кислоты до тех пор, пока в элюате не появится а-активность, принадлежащая америцию. Определение выделенного изотопа иептуиияпроизводится по периоду полураспада и у-спектру.На чертеже представлены кривые элюирования Крс колонки, содержащей 0,5. г КУ(кривая- элюиравание 0,2 М НР со скоростью 1 мл/мии, кривая И - элюиравание 1,0 М НЕ со скоростью 3 мл/мин, кривая Ш - элюирование 1 М НзРОл са скоростью 0,33 мл/мин). На чертеже видны преимущества использования в качестве элюента раствора фтаристоводораднай кислоты. В случае использования НЕ более 90% нептуния вымывается 3 мл элюента в течение 1-3 мин, в та время как при использовании НзР 04 в 5 мл элюеита содержание нептуиия составляет только 65, а время элюироваиия - 15 мин,В таблице приведены полученные значения коэффициентов распределения Ир и Агп между катионитам КУи растворами Н Г различной концентрации, а также обьемы5 10 15 20 25 30 35 45 50 55 элюентов, необходимые для вымывания90% Крс колонки, содержащей 1 гкатионита с различной скоростью.Иэ представленных данных видно; чтопри всех исследуемых концентрациях кислоты имеет место очень большая разница вкоэффициентах распределения (10) Аа иИр,. что обеспечивает возможность многократного вымывания йр в небольшом объеме элюента с высокой степенью очистки егоот Ав, Однако использование растворов НЕс концентрацией 1 моль/л не рекомендуется вследствие ее агрессивного воздействияна стекло; в этом случае необходимо пользоваться посудой из тефлона. Наиболее целесообразно в качестве элюента применятьрастворы НЕ с концентрацией 0,1-1,0. моль/л, т,к., в этом случае для вымываниянептуния требуется меньший обьем элюента и увеличивается воэможность его многократного вымывания в течение длительноговремени.Исследования по влиянию скоростиэлюирования на вымывание нептуния показали, что полнота извлечения Кри Ап 1243 не изменяется при увеличении скоростипропускания раствора через колонку в интервале 1-3 мл/мин, что обеспечивает возможность выделения нептуниевой фракциив течение, 5 мин. Более того, такая скорость элюирования достигается без применения дополнительного давления прииспользовании колонок с д0,5 см и катиснитов зернением0,25 мм. что упрощаеттехнические условия работы генератора.Полученныеданные позволили выбратьоптимальные условия способа непрерывного выделения изотопно-чистого МризАа,П р и м е р 1. 500 мг воздушно-сухогокатионита КУзернением 0,25-0,5 мм помещают в колонку 0=0,5 см, 1=6 см, смолупромывают 5 мл раствора азотной кислотыс концентрацией 1 моль/л. Азотнокислыйраствор, содержащий 1 мс Ав, переносят на подготовленную колонку, после чего колонку промывают 1 мл Н 20.Для извлецения Крцерез колонкупропускают 3 мл НЕ с концентрацией 0,5моль/л со скоростью 1 мл/мин, а затем промывают 2-3 мл Н 20 и оставляют генератордля накопления и следующего смыва Мр,Измерение у -активности раствора, содержащего нептуний, во времени показывает, что период полураспада выделенногоМрсоставляет 2,4 дня и хорошо согласуется с литературными данными; выходМрсоставляет 990, альфа-активности врастворе не обнаружено. что свидетельствует о чистоте выделенного препарата с фактором очистки ъ 10 . Отсутствие в препабрате нептунияамерицияподтверждает также снятие у-спектра Кр.Периодическое (30-60 раз) вымывание нептунияс колонки с раэлицными интервалами времени накопления Мрпоказывает высокую степень очистки в течение 12 - 24 мес, что говорит о высокой прочности удерживания Авкатионитом и возможности использования генератора втечение длительного времени.Препарат америция, используемыйв качестве источника для получения нептуния, нет необходимости подвергать глубокой очистке от других ТПЭ или РЗЭ: поскольку при выделении нептуния одновременно достигается высокая степень его очистки от всех трансплутониевых и редкоземельных элементов.П р и м е р 2, Азотнокислый раствор, оуержащбий удионуклиды 243 Сп 2 э249Ап и " Ео с активностью 10 - 10 имп/100 с, пропускают через колонку, содержащую 500 мг катионита Даузксх 8, предварительно обработанную 0,1 моль/л раствором НИОз. Колонку промывают 5 мл воды, а затем элюируют Ирраствором 0,2 моль/л НЕ (5 мл), Измерение у -спектра фракции нептуния показывает отсутствие в растворе других радионуклидов, что свидетельствует о высокой степени очистки Ир от ТПЭ и РЗЭ 10 б),Радионуклиды ТПЭ и РЗЭ, оставшиеся на колонке, десорбируют 6 моль/л НАВОЗ. После промывания Н 20 и Н 1 чОэ колонка может быть использована для следующего разделения.Приведенные примеры показывают, что предлагаемый хроматографический м тод выделения нептуния обеспечивает периодическое полуцение изотопно-чистого нептунияс высокой степенью цистоты внебольшом обьеме НЕ с выходом 95%,Иэ раствора фтористоводородной кислоты нептуний легко переводится в любую другую форму путем выпаривания растворав платиновой чашке и удаления следов НЕ спомощью НИОэ или НС 1,Возможность быстрого выделения радионуклида Крописанным способом позволяет испольэовать радионуклид в качестве отметчика, что имеет большое практическое значение. Использование изотопа Ирв радиоаналитической практике в значительной степени облегчает работу исследователя и повышает точность количественного определения нептуния, поскольку его идентификация осуществляется непос.Кравцова кт Подписноем и открытиям при ГКНТ СССаб 4/5 аз 41 ВНИ Тиражосударственного комитета по изобрете113035. Москва, Ж, Раушска Производственно-издательский комбинат Патент", г. ужгород, ул.Гагарина. 101 редственно в растворе по у -излучению. Это обстоятельство имеет существенное значение при определении нептуния в растворах . сложного солевого состава, например при анализе объектов окружающей среды,5Таким образом, предлагаемый ионообменный способ выделения нептунияпо принципу работы изотопного генератора имеет следующее преимущества по сравнению с известными: простота проведения 10 экспериментов с помощью одной ионообменной колонки и разбавленных растворов НГ; возможность получения выделяемого радионуклида в любой химической форме путем простого выпаривания; получение 15 изотопно-чистого йрс высоким выходом (96-99) в небольшом объеме злюента (3-5 мл), т,е. с высокой удельной активностью, и высокой степенью очистки ( 106) как от Ав, так и других ТПЭ иРЗЭ; малая 20 продолжительность времени выделения (5 мин); воэможность многократного извлечения короткоживущего радионуклида в течение длительного времени (100 раз за 1-2года службы генератора). Формула изобретения Способ выделения иэотопно-чистого нептунияиз кислого раствора, содержащего материнский радионуклид америций, включающий сорбцию последнего на сильнокислотном катионите и периодическое по мере накопления элюирование нептунияраствором минеральной кислоты, о т л и ч а ю щ и й с я тем, что, с целью сокращения длительности процесса и количества элюирующего раствора, в качестве минеральной кислоты используют фтористоводородную кислоту с концентрацией 0,1-1,0 моль/л в количестве 10-3 мл на 1 г катионита и элюирование ведут со скоростью 1-3 мл/мин.