Способ получения формальдегидак с е с о ю 3 и а я

.1970 ( 1602399/23-4 Заяв вкис присоединением Комитет по Прио ет обретений и отнрытири Совете МинистровСССР УДК 547.281.1.07(088.8) 1973. Бюллетень ЛЪ 7 Опубликован а опубликования описания 28.П 1.197 Авторызобретения И. Иоффе, Т. Н. Шахтахтинский, В, В. Кикоть, Х. И, Садыхо и Кулиева Сабира Али кызы титут нефтехимических процессов АН Азербайджанской ССР аявител ФОРМАЛЬ ПОСОБ ПОЛУЧ ия ый с 5 ласти получдегида, котов качествеленных о г а анашение Темпе- ,1 сек,Изобретение относится к обен альдегидов, а именно формаль Р находит широкое применениеи ходного продукта в многочис р а ческих синтезах.Известен способ получения формальдегида окислением метансодержащего газа при нагревании до 500 в 6 С в присутствии катализатора, например, алюмосиликата, Выход формальдегида на пропущенный метан составляет 3%.Цель изобретения - повышение выхода целевого продукта.Это достигается тем, что окисление метана или метансодержащего газа проводят в при сутствии хлористого водорода, а в качестве катализатора берут каталитическую систему, состоящую из двух катализаторов - одного, ката лизирующего реакцию окисления (смесь окислов металлов переменной валентности 20 СеОз, ТеаОз, ЧзОз, МоОз в массе или на носителе, например окиси алюминия или силикагеля, и другого, катализирующего реакцию окислительн ого хлорирования и гидролиза (хлориды церия или железа, или кобальта на 25 носителе).Процесс проводят в системе с кипящим слоем катализатора как в присутствии, так и отсутствии специально вводимых паров воды. 2Соотношение между реагентами (моль) СН 4. Оз (в пересчете на воздух): НС 1: НзО= = - 1: 0,5 - 8; 0,5 - 1: 0 - 10; лучше 1:2,0 - 4,0: : 0,1 - 0,5:1 - 2,Процесс проводится в интервале температур 350 в 7 С, предпочтительно 450 в 6 С.Выход формальдегида составляет 5 - 15%. В качестве побочных продуктов образуются метанол, хлористый метил, хлористый метилен, СО, СО,. Общий выход побочных продуктов, которые являются в основном ценными соединениями, составляет 1 - 6%.Пример 1. В кварцевый реактор 25 мм загружают 20 мл катализатора 3%-ного СеС 1 з/810 з и 20 мл 10%-ного СеОз - МоОз/510 з (соотношение СеОз: Мо 0,=1: 1,65). Метан, воздух, хлористый водород, воду вводят в реакционную зону в молярном соотношении 2: : 8: 1: 3,5, предварительно нагревая до температуры реакции. Реакцию проводят в кипящем слое катализатора. Температура реакции 350 С. Время контакта 0,3 сек, Выход формальдегида 5,1%, Общий выход побочных продуктов (метанола, СО СО, хлористого метилена и др.) 1,2%.П р и и е р 2, Условия проведения опыт логичны описанным в примере 1. Соотно СН 4: воздух: НС 1: Нз 0=2: 8,5: 1: 2.ратура реакции 700 С. Время контакта 0366178 Составитель Н. АнтиповаТехред 3, Тараненко Редактор А. Бер Корректор Е. Михеева Заказ 495/6 Изд. ЬЪ 154 Тираж 523 ПодписноеЦНИИПИ Комитета по делам изобретений и открытий при Совете Министров СССР Москва, Ж-З 5, Раушская паб д. 4/5 Типография, пр. Сапунова, 2 3Выход СН,О 11,2%. Общий выход побочных продуктов 5,3%.П р и м е р 3 Условия проведения опыта аналогичны описанным в примерах 1 и 2, Катализатор - 3 /ю-ный СеС 1 з/ЯОь 8 ю/ю-ный 1. е 20 з - МоОз/А 1,0 з (соотношение Ре,Оз . МоОз=1: : 3,6). Соотношение СН 4 . воздух: НС 1=1: 5: ; 0,3, Процесс проводят без подачи паров воды. Температура реакции 500 С, Время контакта 0,6 сек. Выход СН,О 8,8 /ю, Выход побочных продуктов 1,9%П р и м е р 4. Условия йроведения опыта аналогичны примерам 1 - 3. Катализатор 3/ю-ный СеС 1 з/ЯО 11/,-ный Ч,Оз - МоОз (активный уголь БПУ). Соотношение Ъ 20 з . МоОз= 1: : 1,7). Соотношение СН 4. воздух: НС 1: Н 20==1:5: 0,5: 1,7, Температура реакции 550 С.Выход СНО 15,2 ю/ю. Выход побочных продуктов 5,2 ю/ю,Предмет изобретенияСпособ получения формальдегида окислением метана или метансодержащего газа кислородсодержащим газом при нагревании в присутствии катализатора и выделением целевых 10 продуктов известными приемами, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода целевого продукта, в качестве катализатора берут смесь окислов Се 02, МООз, ЪгзОз, ГезОз и хлориды церия или железа или кобальта и 15 процесс ведут в присутствии хлористого водорода.