Способ получения фурано-эпоксидной порошкообразной смолы

СОЮЗ СОВЕТСНИХСОЦИАЛ ИСТИЧЕСНИХРЕСПУБЛИН 1% 111) 8 Ь 63/101 С 08 К 5/8 1. 61/02 ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЮК АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ В 15И.А. Бекбулатов, Маматов ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НОМИТЕТ ССОРПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТКРЫТИИ(54)(57) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ фУРАНОЭПОКСИДНОЙ ПОРОШКООБРАЗНОЙ СМОЛЫсовмещением эпоксидной смолы, кетона фуранового ряда и компонента,способствующего переводу смолы впорошкообразное состояние при нагрвании, о т л и ч а ю щ и й с я течто, с целью получения стабильныхпри хранении и. неслеживающихся смолс повышенной теплостойкостью и огн стойкостью, в исходную смесь вводяттрифурилборат, в качестве компонента, способствующего переводу смолыв порошкообразное состояние используют соединения, выбранные из группыЗ-метил-фурилпираэолин, трифурнл .имидазолин, гексаметилендиамин, ниэкомолекулярные полиамиды, полиэти+ленполиамин, новолачная фенолформальдегддная смола, ангидриды двухосновных карбоновых кислот и совмещение проводят при 130-200 фС в течение 1-3 ч при следующем весовом соотношении компонентов соответственноэпоксидная смола:кетон фурановогоряда:трифурилборат:компонент, способствующий переводу смолы в порошкообразное состояние, 1:0,33-4:0,010,3:0,08-4,6.1 гИзобретение относится к областиполучения порошкообразных фураноэпоксидных смол, предназначенныхдля использования в производствепресс-материалов, клеев-расплавов,покрытий, пенопластов, слоистых пластиков.Известен способ получения Фураноэпоксидной порошкообразной смолысовмещением эпоксидной смолы, кетона фуранового ряда и компонента,способствующего переводу смолы впорошкообразное состояние при 140150 С 1 ; прч этом получают. смолу,не обладающую достаточной стабильностью при хранении теплостойкостьюи горючестью.Целью изобретения является получение стабильных при хранении и неслеживающихся смол с повышенной теплостойкостью и огнестойкостью,Эта цель достигается тем, что визвестном способе 1в исходчуюсмесь вводят трифурилборат и в качестве компонента, способствующегопереводу смол в порошкообразноесостояние используют соединения, выбранные из группы: 3-метил-урилпиразолин, и трифурилимидазолин,гексаметилендиамина, низкомопекулярный полиамида, полиэтиленполиамин,новолачная Фенолформальдегиднаясмола, ангидриды двухосновных карбоновых кислот и совмещение проводятпри 130-200 С при следующем весовомсоотношении компонентов соответственно эпоксидная смола:кетон Фуранового ряда:трифурилборат:компонент,способствующий переводу смолы в порошкообразное состояние, 1:0,334:0,01-ОКАЗ:008 46В качестве кетона фуранового рядаиспользуют соединения, выбранные изгруппы монофурилиденацетон, дифурфурилиденацетон, дифурфурилиденциклогексанон, мономер ФА, 1,9-ди(оС-фурия)-нонантетраен,3,6,8-он,1,5-ди-(с-фурил)-диметил 2,4-диметилпентадиен,4-0 Н-З.Процесс получения смолы осуществляется следующим способом.В трехгорлую колбу, снабженнуюмешалкой, термометром, обратным холодильником и обогревом, загружают100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы,33-400 вес.ч. кетона фурановогоряда, 8-400 вес.ч компонента, способствующего переводу смол в порошкообразное состояние, 1-30 вес.ч. 58753 2 трифурилбората н совмещение провоодят при температуре 130-200 С в течение 1-3 ч.П р и м е р 1В трехгорлую колбу, снабженную мешалкой, термометромобратным холодильником и обогревомзагружают 100 вес,ч. эпоксидной диагновой смолы, 50 вес.ч, дифурфурилиденацетона, 100 вес,ч. трифурилимида О золина и 5 вес.ч. трифурилбората.Температуру У реакторе поднимают до140+2 С и при постоянном перемешивании процесс ведут в течение 1,5 чВыход целевого продукта 90 . Свойства приведены в таблице.П р и м е р 2. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксиднойдиановой смолы, 100 вес.ч, трифурилимидазолина и 9 вес.ч. трифурилбората, Процесс ведут при температуре 140+2 С в течение 1,5 ч, Выходцелевого продукта 90 . Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 3, Аналогично приме ру 1 загружают 100 вес,ч. эпоксиднойдиановой смолы, 130 вес.ч. дифурфурилиденацетона, 100 вес.ч. трифурилимидазолина и 12 вес.ч, трифурилбората, Процесс ведут при темпера"туре 140+2 ОС в течение 2,5 ч. Выходцелевого продукта 90 . Свойства приведены в таблице.П р и м е р 4, Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. мономера ФА, 100 вес.ч. трифурилимидаэолина, 10 вес.ч. трифурилбората. Совмещение проводят при температуре140+2 ОС в течение 1,5 ч. Выход 90 ., 40свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 5, Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч, эпоксидной диановой смолы, 100 вес,ч. моноФурфурилиденацетона, 100 вес.ч. триФурилимидазолина 10 вес.ч. трифурил 3бората, Процесс проводят при температуре 140+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90 , Свойства смолы приведеныв таблице.П р и м е р 6. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эноксид"ной диановой смолы, 100 вес.ч. дифурфурилидонциклогексансанона, 100 вес. ч,трифурилимидазолина и 10 вес.ч.трифурилбората, Процесс ведут при 5 140+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90%.Свойства смолы приведены в таблицеП р и м е р 7. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксиднойз 7587 диановой смолы, 100 вес.ч. 1,9-диЫ- -фурил)нонантетраевой, 3,6,8-он, 100 вес,ч, трифурилимидазолина и 10 вес,ч. трифурилбората. Процесс ведут при 140+2 С в течение 1,5 ч. Выход 907. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 8. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 33 вес.ч. дифурфурилО иденацетона, 40 вес.ч. 3-метил- -фурилпиразолина, 1,7 вес,ч. трифурилбората. Процесс ведут при 140+УС в течение 3 ч. Выход 907. Свойства смолы приведены в таблице. 15П р и м е р 9. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. 1,5-ди- -(Ы-фурил)-2,4-диметилпентадиен- -1,4-он100 вес.ч. трифурилимидазо лина и 10 вес,ч. трифурилбората. Процесс ведут при 140+2 С в течение 1,5 ч . Выход 907 Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 10. Аналогично при. меру 1 загружают 100 вес,ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. дифурфурилиденацетона, 100 вес.ч. 3- -метил-фурилпиразолина и 9 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 160+2 С в течение 1 ч. Свойства смолы приведены в таблице. Выход 907,П р и м е р 11. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 150 вес.ч. ди 35 фурфурилиденацетона, 90 вес.ч. 3-метил-фурилпиразолина и 12 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при температуре 180+2 С в течение 1,5 ч,оВыход 907. Свойства смолы приведены 4 О в таблице.П р и м е р 12. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. моно- . мера ФА, 100 вес.ч, 3-метил-фурил пиразолина, 12 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 150+2 ОС в течение 1,5 ч. Выход 907. Свойства смолы приведены в таблице. П р и м е р 13. Аналогично при меру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. моно- фурфурилиденацетона, 100 вес.ч.З-метил"5-фурилпиразолина и 12 вес.ч.,трифурилбората. Совмещают при темпе ратуре 150+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90%. Свойства приведены в таблице. П р и м е р 14. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.чэпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. дифурфурилиденциклогексанона, 100 вес.ч.3-метил-фурилпиразолина и 12 вес.чтрифурилбората, Совмещают при температуре 150+2 С в течение 1,5 ч. Выоход 907, Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 15. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. 1,9- -ди(с фурил)-нонантетраен,3,6,8-он, 100 вес.ч. 3-метил-фурилпиразолина, 12 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 150+2 С в течение1,5 ч, Выход 907 Свойства смолыприведены в таблице.П р и м е р 16. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. 1,5- -ди(с-фурил)-2,4-диметилпентадиен- -1,4-он-З, 100 вес.ч. 3-метил-фурилпиразолина и 12 вес,ч. трифурилбората. Процесс ведут при температуре 150+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90%. Свойства смолы приведены в таблице.П р и, м е р 17. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес,ч. эпоксид" ной диановой смолы, 100 вес.ч. дифурфурилиденацетона, 50 вес.ч. полиэтиленполиамина и 10 вес.ч; трифурилбората. Процесс ведут при температуре 140+2 С в течение 1 ч. Выход 907 Своиства смолы приведены в таблице.П р и м е р 18. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 150 вес.ч. дифурфурилиденацетона, 60 вес.ч. полиэтиленполиамина и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 150+РАЙ в течение 1,5 ч. Выход смолы 90%, Свойства приведены в таблице.П р и м е р 19. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 75 вес.ч. дифурфуриладенацетона, 10 вес.ч. полиэтиленполиамина и 10 вес.ч: трифуо рилбората. Процесс ведут при 160+2 С в течение 1 ч, Выход 90%, Свойства приведены в таблице. П р и м е р 20. Аналогично при" меру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес,ч. моно- мера ФА, 1 О вес.ч. полиэтиленполиамина и 10 вес.ч. трифурилбората. Сов 3 7587 мещают при температуре 150+2 С в течение 1 ч. Выход 90%, Свойства приведены в таблице.П р и м е р 21. Аналогично примеру 1 загружают 103 вес,ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. моно" фурфурилиденацетона 8 вес.ч. полиэтиленполиамина и 10 вес,ч, трифурилбората. Совмещают при 150+2 С в течео ние 2 ч. Выход 90%. Свойства приве дены в таблице.П р и м е р 22. Аналогично приме" ру 1 загружают 100 вес,ч, эпоксидной диановой смолы, 100 вес,ч. дифурфурилиденциклогексанона,12 вес.ч, 15 полиэтиленполиамина и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс проводят при 180+2 С в течение 1 ч. Выход смолы составляет 90%. Свойства приведены в таблице20П р и м е р 23. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч, эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. 1,9- -ди(с" фурил)-нонантетраен)-1,3,6 8- -он, 12 вес.ч. полиэтиленполиами на и 10 вес,ч, трифурилбората. Процесс ведут при 140+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90%, Свойства приве" дены в таблице.П р и м е р 24. Аналогично при- З 0 меру 1 загружают 100 вес,ч, эпоксидной диановой смолы, 100 весч.1,5-диЫ-фурип)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З, 8 вес.чполиэтиленполиамина и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 150+2 С в течение 1 ч. Выход 90%, Свойства сиолы приведены в таблице.П р и м е р 25. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес,ч. диФурфурилиденацетона, 70 вес.ч, низко- молекулярного полиамида, 7 вес,ч, трифурилбората, Процесс проводят при температуре 160+2 С в течение45 2 ч. Выход 90%. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 26. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпок- сидной диановой смолы, 70 вес.ч50 дифурфурилиденацетойа, 50 вес.ч. нИзкомолекулярного полиамида и 7 вес.ч, трифурилбората, Процесс проводят при 180+2 С в течение 1,5 ч. Выход 90%. Свойства смолы приведе 55 ны в таблице.П р и м е р 27, Аналогично примеру 1 загружают 100 вес,ч. эпоксидной диановой смолы, 130 вес.ч. дифурфурилиденацетона, 40 вес.ч, низкомолекулярного полиамида и 10 вес.ч.трифурилборат, Процесс проводят при 200+2 оС в течение 1 ч. Выход 90%.Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 28. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. моно- мера ФА, 50 вес,ч, низкомолекулярного полиамида и 9 вес,ч, трифурил" бората. Процеес проводят при 160+2 С в течение 2,5 ч, Выход 90%, Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 29. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес,ч, эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. моноФурфурилиденацетона, 50 вес.ч, низкомолекулярного полиамида и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 160+2 С в течение 1,5 ч, Выход 90%. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 30. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы. 100 вес,ч,дифурфурилиденциклогексанона, 50 вес.чнизкомолекулярных полиамидов и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 160+2 С в течение 1,5 ч,Выход 30%. Свойства смолы приведеныв таблице. П р и м е р 31. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес,ч, эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. 1,9- -ди(сС-фурил)-нонантетраен,3,6,8- -он, 40 вес.ч. низкомолекулярногополиамида и 10 вес.ч трифурилбората. Процесс ведут при 160+2 С во течение 1,5 ч, Выход 90%. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 32, Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч.эпоксидной диановой смолы, 100 вес,ч. 1,5- -ди(Ы-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4"он, 40 вес.ч, низкомолекулярного полиамида и 10 вес.ч. трифурилбората. Процесс ведут при 160+2 Св течение 1,5 ч. Выход 90%, Свойствасмолы приведены в таблице,П р и м е р 33. В трехгорлуюколбу, снабженную мешалкой, термометром обратным холодильником и обогревом, загружают 100 вес.ч.эпоксидной диановой смолы, 10 вес,ч. триФурфурилбората, 40 вес.ч, малеиноного ангидрида и 40 вес.ч. монофурфурилиденацетона, мономера ФА, дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди-(7587 1 О 15 20 35 40 45 50 7тадиен,4,-он, или дифурфурилиденциклогексанона, Совмещение проводят при 130+2 С в течение 1 ч. Выход смолы 907. Содержание эпоксидных групп 4 Е, Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 34. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 10 вес.ч. трифурфурилбората, 60 вес.ч, малеинового ангидрида и 100 вес,ч. монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди(-фурил)-нонантетраен,3,6,8-он- или 1,5-ди(-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З, или дифурфурилиденциклогексанона. Совмещениепроводят при 140+2 С в течение 2 ч. Выход смолы 903. Содержание эпоксид" ных групп 2,8 Х. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 35. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 100 вес.ч. трифурилбората, 100 вес.ч. малеиноваго ангидрида и 300 вес,ч. монофурфуриладенацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9- -ди-(-фурил)-нонантетраен,3,6,8- -он, или 1,5-ди(-фурил)-2,4"диметилпентадиен,4-он-З, или дифурфурилиденциклогексанона. Совмещениеопроводят при 150+2 С в течение 3 ч. Выход смолы 907 Содержание эпоксидных групп 2,27 Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 36. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч, эпоксидной диановой смолы. 12 вес.ч. трифурилбората, 60 вес.ч. Фталевого ангидрида и 80 вес.ч. монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди-(-Фурил)-нонантетраен,3,6,8-он- -5-, или 1,5-ди(-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З- или дифурфурилиденциклогексанона. Совмещение проводят при 140+2 С в течение 2 ч,о Выход смолы 907. Содержание эпоксндных групп 4,83. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 37. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксид-ной диановой смолы, 12 вес.ч. трнфурфурилбората, 100 вес.ч. Фталевогоангидрида и 250 вес.ч. монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, илидифурфурилиденацетона, или 1,9-ди(-фурил)-нонантетраен,3,6,8-он,53 8или 1,5-ди(-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З-, или дифурфурилиденциклогексанона. Совмещение проводятопри 150+2 С в течение 1 ч. Выход смолы 902. Содержание эпоксидных групп 2,9 Е. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 38. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч, эпоксидной диановой смолы, 20 вес.ч. трифурфурилбората, 100 вес.ч, фталевого ангидрида и 400 вес,ч, монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9- -ди(-фурил)-нонантетраен,2,6,8- -он, или 1,5-ди-(фурил)-2,4-диметилпентадиент,4-он-З, или дифурилиденциклогексанона. Совмещение- проводят при 160+2 С в течение 1,5 ч. Выход смолы 907. Содержание эпоксидных групп 27 Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 39. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 15 вес.ч. трифурфурилбората, 60 вес.ч. метилтетра гидрофталевого ангидрида, 100 вес.ч, монофурфурилиденацетона, или мономе.ра ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди-(-фурил)-нонантетраен- -1,3,6,8-он-, или 1,5-ди(-фурил)- -2,4-диметилпентадиен,4-он-З, или дифурфурилиденциклогексанона.оПроцесс ведут при 40+2 С в течение 1,5 ч. Выход смолы 907. Содержание эпоксидных групп 3.27 Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 40. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 15 вес.ч. трифурфурилбората, 100 вес.ч. метилтетрагидрофталевого ангидрида, 200 вес.ч. монофурфурилиденацетона, или моно- мера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди-(-фурил)-нонантетраен- -1,3,6,8-он, или 1,5-ди-(фурил) - -2,4-диметилпентадиен,4-он-З, или дифурфурилиденциклогексанона. Процессоведут при 160+2 С в течение 2 ч. Выход смолы 90%. Содержание эпоксидных групп 2,6 Х. Свойства смолы приведены в таблице.П р и м е р 41. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы, 15 вес.ч. трифурфурилбората, 120 вес.ч. метилтетрагид рофталевого ангидрида, 400 вес.ч монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона,9 758753или 1,9-ди-(фурил)-нонантетраен,3,6,8-он, или 1,5-ди-(-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З, илидифурфурилиденциклогексанона. Процесс ведут при 180+2 С в течение 52,5 ч. Выход смолы составляет 90%.Содержание эпоксидных групп 2,1%,Свойства приведены в таблице.П р и м е р 42, Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксид Оной диановой смолы, 30 вес.ч. трифурфурилбората, 100 вес,ч. новолачной фенолформальдегидной смолы,100 вес,ч.,монофурфурилиденацетона,или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди(-фурил)-нонантетраен,3,6-8-он-З, или 1,5-ди(-фурил)-2,4-диметилпентадиен,4"он-З,или дифурфурилиденциклогексанона.Совмещение проводят при 140+2 С в 2 Отечение 1 ч. Выход 90%. Содержаниеэпоксидньи групп 4,2%. Свойстваприведены в таблице. орошкообразных смол Деформационнаятеплостой орючес сть мозатуханиТо же 212 206 горючая 9 ч Д о в й Ро оо о к Н Э о . о ой е 6 40 26 0 6 2 юная 0 12 2 горючаТо же П р и м е р 43. Аналогично при меру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной дианавой смолы, 30 вес.ч. триСвойства фурано-эпоксидных п Фурфурилбората, 50 вес.ч, новолачнойФенолформальдегидной смолы, 50 вес,ч,монофурфурилиденацетона, или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона,или 1,9-ди(-фурил)-нонантетраен 1 ь 3,6,8-он, или 1,5-ди(-фуо;,:л)-2,4-диметилпентадиен,4,-он,или дифурфурилиденциклогексанона. Процесс ведут при 140+2 С в течение1 ч. Выход 90%. Содержание эпоксидных групп 6%, Свойства приведены втаблице.П р и и е р 44. Аналогично примеру 1 загружают 100 вес.ч. эпоксидной диановой смолы 30 Вес.ч.трифурфурилбората, 400 вес.ч. новолачной фенолформальдегидной смолы,400 вес,ч. монофурфурилиденацетона,или мономера ФА, или дифурфурилиденацетона, или 1,9-ди(-фурил)-нонантетраен,3,6,8-он, или 15-ди-(Фурил)-2,4-диметилпентадиен,4-он-З-, или дифурфурилиденциклогексанона, Процесс проводят при 140+2 Св течение 2 ч. Выход 90%, Содержание эпоксидных групп 2,4%.Свойствасмолы приведены в таблице,204-248 40 6 208-246 30 36 208-242 50 Не горючая 214-246 45 37 216-250 40 38 Не горючая То же212-256 45 44 Редактор П. Горькова 2488/б Тираж 469 ПодписноеВНИИПИ Государственного комитета СССРпо делам изобретений и открытий113035, Москва, Ж, Раушская наб., д. 45 Заказ ул. Проектная, 4 Филиал ППП "Патент", г. ужгород,о о 3 о о Н о о о о х Ф х Р х а о х 1 о х Е Э Еф о о о о в о а о Техред И,Метелева Корректор М. Шароши