Способ получения спеченных таблеток двуокиси урана

(и) 460636 Союз Советских Социалистических Республик(61) Зависимый от патен М. Кл, 6 21 с 3/00) Заявлено 32) Приоритет 04,08.67 (31) 38625 А/633) Италия осударственныи комитеСовета Министров СССРпо делам изооретенийи атноытий(72) Авторы изобретени Иностранцы рари и Лоренцо(Италия) ностранная фирма нале Пер ЛЭнергижио ф Джиаквинт Заявитель омитато иклеа Кнен) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ СПЕЧЕННЫХ ТАБЛ ДВУОКИСИ УРАНА2 Настоящее изобретение относится,к области атомной промышленности,и может использоваться для усовершенствования процесса получения спеченных таблеток,из керамических материалов для ядерного горючего, в частности для получения спеченных таблеток из окиси урана, тория, плутония и их смесей.Таблетки указанных окисей широко, применяются в качестве топлива для ядерных реакторов и должны удовлетворять особым требованиям в отношении размеров, плотности, степени чистоты, микроструктуры и производственных затрат.Обычный процесс изготовления таких таблеток, например в случае двуокиси урана, включает следующие операции: смешение порошкообразной двуокиси с органическим связующим в водном растворе или подходящем для данной цели растворителе; подсушивание, гранулирование, окончательное смещение с растворенным смазочным веществом, высушивание.Высушенный продукт затем подвергают процессу формования гранул. Обычно формование проводят давлением в переделах 2 - 6 т/см 2 в зависимости от свойств порошка.Таблетки, полученные указанным образом, нельзя непосредственно подвергать термической обработке, заключающейся в спекании и определяющей окончательную плотность изделия. Сначала осуществляется предварительная термическая обработка при 450 - 600 С таким образом, чтобы удалить связующее и смазочные вещества без нарушения целостно сти таблеток, Последующая термическая обработка с целью спекания проводится в атмосфере водорода при 1500 в 17 С. Для получения таблеток,из окисей тория, окисей плутония, а также смешанных окисей тория 10,и урана, урана,и плутония, тория и плутонияприменяется описанный процесс.С целью упрощения технологии производства таблеток, порошок последовательно подвергают прессованию в таблетки, спеканию 5 этих таблеток в нейтральной среде при температуре 1150 в 13 С в течение 2 - 8 час прои перепаде температуры не выше 600 С/час.При использовании предлагаемого способаотпадает необходимость подмешивать к по- О рошку связующее и смазывающее вещества.В результате отсутствуют операции смешения, высушивания, гранулирования: экономия 50% и более.В качестве исходных материалов, 5 мых для получения таблеток, применястехиометричеокая двуокись урана и /о ная двуокись в трехокись урана.Процесс спекания включает термическуюобработку при температурах более низких, чем применяемые до настоящего времени, за55 Способ получения спеченных таблеток двуокиси урана БО 2 стехиометрического состава, основанный на применении в качестве исходного сырья порошка окиси урана с отношением О/11, равным 2,67, удельной поверхностью не превышающей 4 м 2/г и размером частиц менее 40 мк, отличающ,ийся тем, что, с 60 65 счет этого удешевляется оборудование и энергетические затраты становятся меньшими.Помимо используемой обычно среды газообразного водорода применяется инертная атмосфера и вакуум.Итак, процесс получения спеченных таблеток состоит из формования таблеток путем ,непосредственного прессования без какого- либо предварительного добавления связующего или смазочного веществ, с последующим спеканием (без предварительного спекання) в атмосфере водорода или инертного газа (азот, аргои) или в некоторых случаях с применением динамического вакуума,Для прессования порошка применяются дрессы обычной конструкции. Конструкция пресса должна исключать возможность попадания смазки от движущихся частей пресса к порошку, подлежащему прессованию.В случаях применения двуокиси - трехокиси урана последнюю получают из ураната аммония путем прокаливания на воздухе при 600 до 800 С.В массе спекшихся комков может находиться двуокись в трехоки урана, которую можно высвобождать также, как предусматривалось для двуокиси урана.Полученный таким путем продукт подвергается непосредственному прессованию,под давлением в пределах 1,5 - 7 т/см. Полученные таблетки затем спекают в инертной атмосфе,ре азота, аргона или в вакууме при температурах 1150 - 1300 С в течение 2 - 8 час при температурных градиентах до 400 С/час. Содержание кислорода в атмосфере азота или аргона не должно превышать несколыких сотых долей одной части на миллион. Содержание водорода в этой же атмосфере не должно превышать также нескольких сотых долей одной части на миллион.При таком процессе получаются таблетки двуокиси урана с плотностью выше 95% рассчетной. Если этот процесс происходит при температурах выше 1300 С, то такие таблетки можно получать, используя в качестве исходного материала УзОз, При этом физические свойства получаемых таблеток отличаются от физических свойств таблеток, которые производятся при температурах от 1150 до 1300 С, т. е. физические свойства их зависят от температуры спекания.В целом можно сказать, что, проводя процесс при температурах от 1150 до 1600 С с продолжительностью периода спекания 1 - 8 час,и используя в качестве исходных материалов те окиси урана, пропорциональность О/11 в которых лежит в пределах от 2,00 - 2,67 включительно, получать таблетки двуокиси урана можно при любом сочетании температуры и продолжительности периода спекания, находящегося в указанных пределах.Приводится несколько примеров практического осуществления предлагаемого способа.При м ер 1. Таблетки:из двуокиси урана изготавливают непосредственно прессованием 5 10 15 20 25 30 35 40 45 двуокиси в трехоки урана без смешения с связующими,и смазочными веществами, что исключает операции смешения, высушивания и гранулирования. Олерация спекания осуществляется в атмосфере азота,Порошкообразную двуокись - врехокись урана получают прокаливанием ураната аммония при 700 С. Порошок с удельной,поверхностью 3 м/г прессуется под давлением 2 т/см. Полученные таблетки имеют плотность в их зеленом состоянии 5 г/см. Спекание проводится в атмосфере азота, Содержание водорода в азоте не превышает 300 частей на миллион, а содержание кислорода в азоте не превышает 100 частей,на миллион. Спекание проводилось по следующему термическому циклу: нагревание при 200 С; выдержка при 1250 С в течение б час.Плотность полученных таблеток стехиометрической двуокиси урана 10,57 г/см, что соответствует 96,Ф% от теоретической плотности,П ри м е р 2, Таблетки из двуокиси урана изготавливаются без смешения порошкообразной двуокиси урана с связующими и смазочными веществами, что исключает операции смешения, высушивания и гранулирования; спекание таблеток осуществляется в атмосфере аргона.Такой же,порошок, как в примере 1, после прессования при таких же условиях, как в примере 1, спекайся в атмосфере а гона (содержание водорода не превышает частей на миллион, а содержание кислорода не превышает 100 частей на миллион) при соблюдении термического цикла, соответствующего примеру 1.Полученные таблетки стехиометрической двуокиси урана имеют плотность зеленом состоянии 10,53 г/см, что соответствует 96,2% теоретической плотности,Пр,имер 3. Таблетки двуокиси урана изготавливаются без смешения порошкообразной двуокиси урана с связующими и смазывающими веществами, что исключает операции смешения, высушивания и гранулирования; операции спекания осуществляются в вакууме.Из порошка, полученного,по примеру 1, после прессования при условиях, описанных в этом примере, и спекания на воздухе под давлением 10 -мм рт. ст., при соблюдении термического цикла по примеру 1, были получены таблетки стехиометрической двуокиси уранаимеющие плотность 10,66 г/см, соответствующую 97,2% теоретической .плотности. П р е д м е т,и з о б р е т е н и я460636 Составитель Н, Шмелев Техред О, Гуменюк Редактор Л. Цветкова Корректор О, Тюрина Заказ 951/18 Изд. Мо 1078 Тираж 529 ПодписноеЦНИИПИ Государственного комитета Совета Министров СССРпо делам изобретений и открытийМосква, Ж, Раушская наб., д. 4/5 Типография, пр. Сапунова, 2 целью упрощения технологии производства таблеток, порошок последовательно подвергают преосованию в таблетки, спеканию этих таблеток в нетйарльной среде при температуре 1150 в 13 С в течение 2 - 8 час при перепаде температуры не выше 600 С/час.