Способ определения содержания изотопов

1 м ЕН ИЯ Союз СоветсиикСоциалистическихреспублик ОП И(61 ) Дополнительное к авт. свид 0.05,73 (21)1916069/26 2 22) За рисоелииением заявки %в ВаударствениыН коиите риоритет -публиковаио 25 ао делаи нзооретеннк 80. Бю летень ЪЗя 30.01.80 врыт та опубликов я описа 2) Автор изобретен В, Григорьев 54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ИЗОТОПА из-за плохого энергетического разрешения "спектрометра по времени замедленияи из-за требования наличия резонансовделения и также невозможно определитьколичество делящихся материалов в строго определенной точке топливного элемента, Кроме того, ввиду большой радновктивности (10 Кц ) нельзя определить коли 1чество РОи других деляшихся изото 2 Ъ 9пов в ТВЭЛ сразу после извлечения пакета из реактора, требуется выдержка в течение нескольких лет, Из за большихпоправок на фон многократное рассеяние,самоэкранирование резонансов точностьсгособа определения количества деляшихся изотопов не может превьшвть 2%.Из-за взаимного влияния невозможно 26на одном спектрометре одновременно измерять более одного ТВЭЛ.Известен также способконцентрации деляшихся в определенияешеств по сл Изобретение относится к способам определения концентраций деляшихся и других изотопов в отработанных тепловыделяюших элементах (ТВЭЛ) реакторовСпособ основан на использовании силь но выраженных особенностей (резонансов или провалов) в детальном энергетическом коде полных нейтронных сечений р (Е) элементов при пропускании нейтронов через смеси или пакеты ТВЭЛ. Для разделения нейтронов по энергии предлагается использовать методику времени пролета.Известный способ состоит в том, что топливный стержень помешают в свинцовый куб спектрометра по времени замед ления н во время работы спектрометра при энергии замедляюшихся нейтронов, соответствуюшей резонансам сечения деления деляшихся вешеств в стержне, образуются нейтроны деления, которые регистрируются детектором и записывают ся в многоканальном временном анализаторе. чако при осушествлении такого сп ба невозможно определить содержани и неделяшихся изотопов в ТВЭЛццдикацци, т,е, ПО изморени 10 парциал 1. -цьтх цропускгп 1 кй в ртезоцацсцой областиэцогг кй нс ЙТТТОНОВ,ИЗТ 11 естцетТЙ спОсОб НО самоицДикапиитакже имеет ограниченные возможности.Б случае цаличия в выгоревц 1 их ТВЭЛ 60 ЛЬШОГО КОЛИЧЕСТВа ОСКОЛКОВ ДЕЛЕИЯтскажем, сравнимого с кодичсством находяпегося РЕ , возцикя т ошибка в239Определеции колит" ествя ЕЕе из-заоЪ 9Т.О корреляции сечеццй, которая может достигать 10- 55%, Кроме того, метод самоицпикяевши нег 1 рцгоден ддя 60 льших кон;:ЕНТТТЯЦИЯХ ОППЕДЕЛЯЕМЬтХ ИЗОТОПОВ В т ВЗ.т 5 ЕТСТТЕДС т ЕЗКЕ тнттЗКОЙ ТОЧНОСТИг 1 гтдТт;ат; - змт,11,:, т-пособ Определения кОЯ 39.и других делящихся ИЗОтОЦОВт ОСКОЛКОВ ДЕЛЕЦЦЯ И КОНСтРУК- ццонцьгх материалов В ТБЗЛ, Основанный Ета ИЗМЕРЕНИИ ПРОЦУСКЯЦИй НЕйтРОНОВ В М резонансах пол того нейтронного сечения исследуемых элементов методом времеТц: НР 0110 тат хЕТРактеРКЗТУСсЯ поьышеннОЙ точност 10.Ь 8 5Так, В ПЛТПТОМ Сочсции 51 и дттуГИХ - элементов (осколков деления и конструк- ЦИО",ПтЬЕХ МЕТТЕЕТТт 1;ттОГтт ВСЕГДа ЕСТЬ МНОГО розоцацсОВ В низкозеергетическог частичто позволяет использовать их при измерении цол 1 тьтх пропус 1.яниЙ мРтодом Вре 1 лец 1 прОлета с ХОрошкм энергетическим РазРешецием ц, следовательнот опРедепить КХ К опцтгэг твоПРИ КЗ 15 теоении ПО 1 ньтх пропусканкй В рРЗОцтнтСЗХ ца ПВКЕТЕ Можно ПрОМЕрИТЬ л;обое определенное место,. если строго 5 сколлкмировать по нему нейтронный пучок. Б условиях хорошей геометрии, которуО Обесг.ечивает методика ВремениПРОГОтар НЕОПРЕДЕЛЕНОСТЬ ПОЛНОСТТЬОксклеочается,Поскольку детектор удален на значительное расстояние от пакета ТВЭЛ (де- СЯтКИ КЕТРОВ) т а ВЫСОКаЯ РаДИОаКТИВНОСтЬ (10 КО)це существенна ддя работы детектора, мялоэффектиьчОго " -лучам, то, следов-.тельно, можно мерить пропускения В полном цейтронцом сечении сразу после езвгечеция пакета из реактора.Кром того, пои осуц.ествлении способа ф це требу 01 ся разрует,ад, пакетВЗЛ, тяк кяк на нейтронцьТЙ пучок ставится не один ТВЭЛ, я весь пакет. Зто Етозводяет ЗЯТЕМ КСЦОЛ 51 тЗОГтаТЕт ППКЕТ Сцова ДДЯ Ра боты в 1 Р.ТЕтоггт если он це довыгОРел.55ПосколЕ,ку к;Тмерецкя в предлагаемом способ, отцоскее.п,цые, то Ошибки, возникгтеотттт" Из-; я цгстябиль 510 стк ятг ярятуры,,Г 1(Е) 5(ЕЖО " ДЕ аЕ 1=1 1 у(еЪЕ Е)йЕ дОттр , 11ОП сф 411 втомати 1 ескк исклочякттся.ерк КСЛТОл 1 зовации ие П 1 ульсного цсточ 11 икя (линейно-го электронного ускорителя) и методикицо времени продета компоненты фона це 311 ачительны. Многократное ртяссеяцие Вобразце отсутствует благодаря .хорошейгеометрии. Точность предлагаемого способа может быть цовышеця до 055 тот.Пгшмецение спектрометра по времеципродета позвОляет Вести измерее 1 ия про -пускаций Одновремен 110 11 я несколькихпролетных база.х (4-10, и, следовятечьно, увеличить производительность устаКОВКИ ВО СТОт 1 ЬКО жя РОЗ.На фиг. 1 приведена схема установкиДЛЯ ОСУЦЕЕСТВЛЕЦИ 51 ПтептТЯГЯРМ 010 СПОСОбаСОДЕРжащаЯ ИСТОЧНИК 1 ЦЕйтРОКОВТвакУУмный нейтРоновод 2 т фильтР 3, кодлкмяторы 4, исследуомый пакет ТБЗЛ 5,детектор 6, временной яцялцзятор 7.На фиг. 2 изображен энергетическийдетальнык ход пол 51 ых сечений д 11 я еСПЛОШНЯЯ ЛИНИЯ, ДЛЯ О55238-штрк.х-пунктирная к для Ре,1 - линия точек. На2 7 ттТР . В 1 ПЬО, .:О тгт т ОтТрРД".101 я -тв Отработанных пакетах ТВЭЛ энергетического реактора БН-,350 и ему 11 одобньгкможно было бы воспользоваться нейтрон 1 ы МИ РСЗОНЯТНСЯМИ ПОЛНОГО СОЧРНКЯ СОСТВЕТСТвуеошимизнергиями Е, = 7,85 11. 17,7и 22,2 ЗБ. Однако цяибо 10 е подходяЦкмрезонансом по энергии явлтяется т- = 22,2 эБ,"тта Остятпьных резонансах слнегком Ослаб:.ляется пОтОк НРйтрОНОВ, что Вызывает повьплоеЬ 1: требования к измер 1 ттедьНОй ТЕХНИКЕ. Ддгт Е.ТРЕКОЕЕТтдугтСЯ рЕ-"2.9зонянс при Е, =22,95 эВ, Длянужньге резОняесы няхОдятся на 60 лее Высоких энергиях при Е =- 81,1 зВ клиЕ, = 165 Л эБ, дд РЕ"резон,ЕО =28,8 эБ,. Что касается Осколков де -ЛРНИЯт ТО НУЖЕЕО ОСМОТРЕТЬ ИХ РЕЗСНЯНСЬ 1ПОЛНОГО СЕТЕЕНИят СОПОСТаВЛЯЯ С РЕСТОНЯЦСа -мк сечений топливеТых и сырьРВьгх матерка.=лов,ПРИВЕДЕМ ПРЕПтЕЕР ОПРЕДЕДЕПТГЯ СОДЕРг 1жаиия РЕЕ В ОтрябОтатПЕЫХ ПяКЕтахТВЗЛ быстрых энергетических реакторов. Рассмотрим теореткческу 10 сто;сену2 т,Ометода применительно к резотд:.1;с; Ре 12при Е, = 2252 зВ, В общем виде функцияпропускяния записывается В э.:Ееггетичес - КОМ ИцтэрвятГ ЬГ таК,1 с г,с)-У,(Е СРЕДНЕЕ ПОЛНОЕ заблокированное 55 сечение для толщины О 5гг Т - пропус кап и.с(Е) - спектр падающих на обрадецнейтроновб ( Е) - эффективность нейтронного детктора, 56(Е) - полное нейтронное сечение1 -го изотопаИ - число изотопов в образце,Д - количество ядер 1 -го изотоа 1ца, приходящееся на 1 слл1 лЙ - счет импульсов детектора сОБРобразцом на пучке нейтроновв интервале энергий ЬЕ,ьЕН - счет импульсов детектора безо.побразца в интервале энергийнейтронов Ь Е,Для узкого энергетического интервалаЬЕ поток нейтронов и эффективность детектора можно считать не зависящими отэнергии, если спектр нейтронов пропорционалн 1/Е, а эфф:ктивность детекторапропорциональна 1 ЯЕ, Тогда выражение( 1) прсобрадуется в формулу.аеОВР 25ТЫ)= - ,) П Т,ЙЕ=(2)ггде Т = 6 - пропускание -го изо 1топа,Если энергетическое разрешение приизмерении ппопускания хорошее, тоьЕьЕ4, 1оврТ(З)= Пе - Р)оО 35В том случакогда энергетическоеразрешение не якляется .хорошим Е-Г(полная ширина резонанса), а огредепяемая толшина с -.О изотопс велика, (т.е,на выбранном резонансе 6 (Е) д = 1), 40Ъследует учитывать эффект самоэкранирования в среднем сечении, Тогда пропускание для смеси изотопов в предложениипостоянства счений всех изотопов заисключнием к-го, имеюшего резонансв интервале энергий, запишется в видеиЕ- Олсидлт з(5 Ъд(8 ) Л Слиисчни на- ного счсния;сД - толсцсссл 1 ядрахСМ Л-ГО ИЗОТОСает+ ЕбйД": "=" - я+эс л ф с, (,с)апричем при коэсссфициецте саллоэкрлцигсовяния= 1 вначлл вычисляется бд учтл эфЫкта блокировки л длтм бРтсЯ значение Хс длЯ полУчеспсо о зцлчния С)1 с и вычисляется уже достаточно точно количество ядер-го идотопа. В принципе этот итерлцио.пый процесс можно повторить несколько рлз для достижения необходимой точности. В отработанном плктг ТВЭЛ, голлсллло215 256 УжЕ ИМЕВШИХСЯ ИЗОТОСО 1 О, .с и конструкционных элементов, соявляются Ц 236 Р 239 Р 2 со Р 24 л А 243и осколки деления, Кроме того, количест 25 5 236во ядер О и О умньшилось в р- зультлте деления и захватя. Слггут от - метить, что Образутся незцлчитльцо2 Ъ 7 238 24 Л количество ядер р, Рсс, Рсс24 Л 2 З 9 и Аст по сравнению с РО и быстрьгхРгс 259 где Сс - количество ядр Р.с в пякт ТВЭЛ находящихся нл 1 смьЕ овР н" о.н эксперимецтлльцос дцачни пропускация всего ОтрлбоглнНОГО ПЛЕСТЛ ИДМРлццоЕ ИЦ - тервал ЬЕ при энерг си Г,; ЭКСПЕРСЛсТяпСНОС ДН; с- С сс пропусклци я всгО 11 ктл ссо работ)1 гс Гсл кто , и 1,1ви 11 "рс,л с. срс 1 д,пл.Прив ).с) О =- 1-2 и Г = (1-2) Г коэффициент слмоэкрлцировация близок к единице= 1.Таким образом, если измерецо дсслчецие пропускания смсси изотопов Т и и;- авестны среднее полное ссчции коэф,и- гГИЦТЬ СЛМОЭ КРЛ 11 И оЛ Ц И Г ДЛЯ Гс;Н )1 Х ТСХссщин-ГО изотопа, то ид формулс (л) легко определяется количество-го изотопа в смеси., 1 1 - член, обусловлеццый осколкяыми делецияр я также Ц Д - вклад выгоревшо о О5 5 215Ь ВьЕг.гюро - среднее полное сечение РО0в интервале 1 Е при Е,: ро - коэффициент самоэкранировяСЕ ния 7.239 При 20%-цом выгорании О р что235характерно для быстрых энергетическихРеактОРОВр спРаве 1 ливо соотцошени С 11 едовательеОр Вьражецие (6) можЕЕОпредставить с большой точностью В виде25 ЬТ 6 Т Й (в) а" "7" Ь Из выражения (Я) нетрудно получить Зе формулу для относительной ошибки Д РЕЕРассмотрим, какова должна бьГь реальная измерительная установка, если исходить из задаваемой точности опре 2 Ъ 9 оделения Ре 1 в 3% и существующей аппар ату ры и з мер ец и я,В качестве импульсного источника цейтронов следует использовать линейный электронный усковТель с выходом нейтронов 10" г - 10" н/с. При окружении мишени замедлителем формируется фер:( миевский спектр нейтронов П = - , количество нейтронов при этом незначительно уменьдается за счет поглощения в замедлителе (5), Минимальную ширину нейтронной вспьшки ца таком источнике можно получить 0,5 мс, частота следования импульсов может меняться В широких пределах. ДЕя регистрации нейтронов лучшс Всего Взять пропорциональныеЪсчетчики, цяпоНеене,ЕО пб при давлении 10 ятм. Такой дт;-ктор обладает Высокой э 1 ф кгцвцостью, малым собствепцым Фоном и ц. чувствителен к улучям, ЧЕО очецЕ, Вежео В условиях ВеЕ- сокой ) =активности отработанного пакета ТВЭЛ, ГЕейтроцовопЕ, спедует дер - жать под Вакуумом 10 мм рт.ст. В качестве накопителя информации можно взять стандартный временной ае 1 ализтОр АИ - 40 или малую электроцнук 1 вычислр,е л 0 слителереУю машицУр попУскаюц 1 ие максц - о мальцые скорости счета В канал 1=10- 10 н/с. Связь Времеи пролега цейтро 5ца с энергией Е ня расстоянии дается соотношением ( 1) т, .мс 3 ьм,3; эВЗ,Поск 01 ьку у и мну 1 ьсцых источцикОВ имеются рециклические нейтроны, т,е. нейтроцы, пглходяц 1 ие В детектор от прсдьЕдуших вспышек, то их следует подавить, поскольку они являются фоновыми. Лучше всего это сделать кадмием, имеющим сильный резОеацс ця эе 1 ергии Е = 0,2 эВ и циж". Если подставить Е = 0,2 эВ В формулу (10) и сдслят переход от времени к частоте, то получим условие подавления рециклических нейтронов кядмием (толиЕнца Сд и 0,5 мм ослабляет нейтроны Е =-0,2 эВВ 10 раз)-;р,ЕЬ 10 Г ( 1гдеМ 31 Бе,1,Отсюда, если задаться пролетной базой43 мр частотс следовачиЯ нейтпОН- цьгх Всгышек источника должца быть (150 Гц. Точность измерения пр.:пускания будет определяться в основном статисти 1 еской ГочнОс Гьюр ес,.и ПР, цео - речь систематическими онибкямир обуслОВленцыми нестабирЕьцострю аппаратуре и ФОКОВыми компонентами. Это справед - диво, ибо измерения Относительные, однако не представляет труда учесть и систематические ошибки При Одинаковом Времени измерецця с образцом и без образца получается соот- ношение КоЕцчество це йт снов, регистрируем Гх детектором ППОшял к Ь ц эффективьостьво49596110что ПГзи ухудшг.йии разрешения можно уп)- личить временной каналС 1, а следоВлтегп)но уменьшить Врс мя изм рация,Однако в этом случае увеличится эффектсямоэкранировения, что не тлк стрлцпо,если он .хорошо посчитан или промерен нлэтой же установке в специальных измерениях. Отсюда точность изморпня нл этойже устаноВке можно повысить до О 5%при времени измереция 10 ч. Следуетиметь в виду что пакет ТВЭЛ ПГедстлцляет гетерогенную СГеду. Гомопизликяпроисходяшля в результлте измеГенияпропусклния припоппт к занижению коли) учества ядер РО 5 примерно пл 0,2%,Следовательно, нужно ввести поправкуна гетерогенцость. Поскольку методомВремени пролета измеряются пропусклпияв широком эцергетичсскол( интгГгеле, гоне трудно оценить количество другихизотопов в пакете ТВЭЛ аналогичнымсгособом, как для РО . Очевидно, этот259метод можно применить для определенияплутония и других изотопов не только вбыстрых реакторах, переработчик,х и б ндерах, но также в тепловых и промежуточцых реакторах.Некоторые рекомендации по реализацииэтого сгособа1) При сооружении установки следуетсделать несколько пропетньгх без 4-10.Это повысит производительность установки в соответствуюшее число рлз. Г 1 ричемцелесообразно иметь одну или две базыбольшей длины в 2-3 реза.2) Лучше иметь в качестве накопителя информации малую электронно-вычислительную машину.3) Для перемешения сильно активныхпакетов из .хренилиша на нейтронный пучок следует использовать автоматическиеустройства. Лучше непосредственно использовать хранилище нв пути нейтронныхпучков.4) Для наборе образцов из Рци других изотопов на этом же спектрометре с реальным энергетическим рлзрешением следует промерить среднее сечение и коэффициенты блокировки в нужных энергетических точках, С высокойточностью можно составить специлльнь(етебпицы в которых отражена связь иропускений и количества ядеГ изотопов япо ним уже сразу определить сколькокаждого изотопа в пакете. Целесообразно также иметь эталонные пакеты с хоК -(15) 1 14,0гден/с - интенсивность источнике 15 нейтронов.Если подставить соотношение ( 15)( в ( 14) и разделить на время открытия канала за все время измерения, то получим выражение для средней интенсивнос ти импульсного источника цл расстоянии Г) в диапазоне энергий Ь Е для фермиевскогоспектра Г 1=равно МдЕ (14)О.П .1 Г,Е. Полагаем, что фермиевский спектр нейтронного импульсного источника находитсявдивпазоне энергий Е=2-2 10 ф эВ, когда константа где 1 н/с,сл 5 сл 1; им 1 С 1 время измерения пропусканияь ГсКОн" длительность временного канала анализатора; т ГП 1. Если возьмем=4100 см. ЬТ/Т=О 05; 5 = 10 см; =0,6; Ск, = 3 мс; =- 150 Гц; ЬЕ/Е = 0,01; Ьи, = 8 ч =- 28800 с, то готребуется источник интенсивностью 1 = 3 10" н/с,Итак, на резонансе плутония Е 22,2 эВ в выгоревших пакетах ТВЭЛ для35 реактора БН - 350 количество Р(.( можно определить с точностью 3% за время измерения 1 = 8 ч нейтронным детектоиьм 2 ром плошадью 5 = 1000 см и эффек 40 тивностью= 0,6 на установке с линейным электронным ускорителем, у которого длительность нейтронной вспышки А = 2 мс, частота= 150 Гц, и средней интенсивностью источника ней тронов 1 = 3 10 н/с, нв пролетной12базе Ь = 41 м при счете в один временной канал.Из соотношения где М - скорость нейтрона, связыввюшего энергетическое разрешение всей уста 55 новки и вклады в разрешение неопределенности пролетной базы А ширины временного канала анализатора и длительности вспьш.кн Ьт, ня полувысоте видно,Ясп рошо известным содержанием изотопопдля сравнения пропусканий..ао оо чоо зоо чо зо оо ео 7 б 77 78 7 а гг 7 7 г 7 з 11 И 1111 И,Заказ 8863/1 Тираж 5 05 Подепесцо ул, 11 рооктная 7=в,1.Е.,5) Для уменьшения загрузки по ско -рости счета измерителе ной аппаратуры,если это будет нужцо, можно воспользоваться таким способом, прн котором открытый пучок будет ослабляться стан -дартным необлученным пакетом с хорошопромерецными пропускациями в цужньехэнергетических точках. 6) В целях сокрашения погрешности за счет пренебрежения вкладом от разцости появившихся изотопов е,осколков) и выгоревших ядер можно подобрать та,кие энергетичесееие участки, которые имеют такое же ееропускание Т как и 1 цлиал 1 ПП 1 "Гатецт, г. У ца частке энергии исследуемого езоцацса.Формула изобретенияСпособ определ.ция содержания изотопа, например е О, с резонансным хоз.сОдом сечения взаимодействия с нейтронами в материале, представляюшем смесь цескольких элементов, путем облучения его потоком нейтронов, с т л и ч а ю- Ш И й С и ТОМ, Чтоу С ЦЕЛЬЮ ПОВЫШЕНИЯ точности определения, энергию нейтронов выбирают соответствуюшей резоцацсу исследуемого изотопа, не совпадаюшему с рсзонансамп других элементов в сме -например энере ию цейт 1 опсв 22,6 эВ.