Способ получения меламина

Союз Советских Социалистических РеспубликОПИСАНИЕИЗОБРЕТЕНИЯК ПАТЕНТУ рц 793392(22) Заявлено 100178 (21)566298/23-04 (23) Приоритет - (32) 19. 01. 77 С 07 0 251/60 Государственный комитет СССР по делам изобретений и открытийДата опубликования описания 301280(72) Автор изобретения ИностранецРудольф Ван Хардевелд (Нидерланды) Иностранная фирма(54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЕЛАМИНА Настоящее изобретение относится к улучшенному способу получения мела- мина-исходного продукта в синтезе пластических масс и пестицидов.Наиболее прогрессивный способ синтеза меламина заключается в том, что испаряют твердую или жидкую мочевину, подают пары мочевины с газом-носителем в псевдоожиженный слой катализатора при температуре 300-450 С или непосредственно подают мочевину с помощью инертного газа или/и аммиака в псевдоожиженный слой катализатора при температуре 300-450 С, при этом частицы катализатора обогащаются мо чевиной, которая затем термически разлагается.Наиболее удобным является проведение .процесса в реакторе с двумя различными слоями частиц псевдоожиженного катализатора. Так, в первой зоне реактора испаряют мочевину и разлагают при 230- 300 С в присутствии катализатора, такого как активированный алюминий или диатомит, который в. этих условиях не способствует превращению в меламин, пары же проходят во вторую зону с температурой 350-450 С, содержащую , 30 псевдоожиженный катализатор, способствующий превращению в меламин 1),Недостатком этого известного способа является недостаточно высокий выход целевого продукта (менее 95).Наиболее близким к способу настоящего изобретения является способ получения меламина нагреванием моче- вины или продуктов ее термического разложения при давлении 100-2500 кПа в присутствии катализатора и аммиака или газовой смеси, содержащей аммиак, по которому процесс проводят в реакторе, разделенном на две зоны, в первой из которых превращение мочевины в меламин протекает при температуре 370-450 С, а во второй при 330-370 С, причем между обеими зонами периодически или непрерывно обменивается небольшая (менее 5) часть катализатора (,2), Выход целевого продукта ф 95.Недостатком способа является недостаточно высокий выход целевого продукта.Цель изобретения - повышение выхода меламина. Поставленная цель достигается способом получения меламина нагреваниеммочевины или продуктов термическогоразложения ее при давлении 1002500 кПа в присутствии аммиака илигазовой смеси, содержащей аммиак вреакторе, содержащем два слоя псевдоожиженного катализатора и разделенныхпроницаемой перегородкой, пропускающей 5-75 катализатора, причем температура нижней зоны реактора, кудавводится сырье, 325-425 С, а верхнейзоны - 350-450 С.Способ предпочтительно осуществляют при пропускной способности проницаемой перегородки по катализатору10-50.Предпочтительно осуществление способа, когца температура в верхней зоне выше, чем в нижней.Наиболее благоприятно протекаетпроцесс, когда в верхней зоне поддерживают адиабатические условия, а среднее время пребывания реагентов в верхОней зоне составляет 0,5-20 секунд, аеще лучше - 1-10 секунд.Оптимально для проведения процесса, когда в нижней зоне температура350-380 С, в верхней зоне - 350- 25400 С,Способ обычно осуществляют придавлении в реакторе 500-1200 кПа.Способ осуществляют в реакторе,содержащем ситовую тарелку или эквивалентный ей элемент, которые разделяют катализатор на две зоны. Этаситовая тарелка или эквивалентныйэлемент пропускают поток катализатора, составляющий 5-75 от потока катализатора, который мог бы проходитьчерез сечение в отсутствие ситовойтарелки.Мочевина подается в расплавленномсостоянии с помощью форсунок, лучшедвухфазных форсунок. 40Аммиак или газовая смесь, содержащая аммиак, используется в качестве псевдоожижающего газа и, помимоэтого, в качестве распыляющего газа.Отношение между вводимым аммиакоми мочевиной может варьироваться от 1до 5 Нм 3 аммиак на кг мочевины, лучше от 1,5 до 2 нмз/кг. Скорость газав реакторе, измеренная в верхней части нижней зоны, составляет 5 -200 см/сек , в большинстве случаевприменяется скорость газа 20 -70 см/сек,В качестве катализатора можно использовать один иэ известных катализаторов,. например, окись алюминия, 55окись алюминия на окиси кремния,окись кремния, окись титана, окисьциркония, фосфат бора, или фосфат алюминия, или их смесь. Под выражением "катализатор", "каталитически активный материал" здесь подразумевается любой материал, который при условиях реакции способствует превращению мочевины в меламинП р и м е р 1, Получение меламина проводится в цилиндрическом реакторе с кипящим слоем, имеющим внутренний диаметр 1,45 м и общую высоту 15 м. Катализатор псевдоожижается путем подачи аммиака через газораспределительную пластину, снабженную соплами, и нагревается посредством расположенных в реакторе теплообменных трубок, по которым протекает расплавленная соль. Жидкая мочевина дозированно подается в реактор через двухфазные форсунки с аммиаком в качестве газораспылителя,Меламин выделяют из реакционных газов известным образом. На высоте 6 м над газораспределительной пластиной установлена ситовая тарелка с площадью отверстий 40,так что поток катализатора составляет 10 от потока без ситовой тарелки. При содержании катализатора 5800 кг высота слоя в реакторе над ситовой тарелкой составляет 1,7 м. Через двухфазные форсунки подается 644 г мочевины в секунду с 405 г аммиака в качестве газораспылителя, В качестве псевдоожижающего газа подается 401 г аммиака в секунду, так что соотношение аммиак/мочевина составляет 1,8 Нм/кг мочевины. Нагрузка катализатора составила 0,40 кг мочевины в час на кг катализатора. Условия реакции: давление 6,5 ата и максимальная температура 390 С. Вследствие экзотермических реакций в адиабатическом слое реактора температура там на 1,5 С выше, чем температура в нижней зоне. Выход меламина на безводную мочевину составляет 98,7 от теоретического.П р и м е р 2. Аналогично проводились опыты А-Г, где изменялись отдельные параметры. Кроме того, проведено 2 опыта С и Н, в которых в слое над ситовой тарелкой был установлен теплообменник, подводивший в реактор около 25 от общего количества тепла. Из небольшого повышения разности температур между слоями катализатора в верхней и нижней зоне явствует, что между обоими слоями катализатора возник эффективный перенос катализатора и, тем самым, тепла. Результаты.этих опытов приведены в таблице.т Тверх. ниэ/зоны верх С С Выход,Опыт миака,г/с А 660 390 476 В 660 395 480 0,5 6,4 390 7 96 1,7 5600 1,7 6100 1,7 6800 1,7 7400 1,9 6800 1,9 7000 1,5 7800 1(4 7000 1,0 6,3 390 5 99,5 20 2,0 6,5 2,7 6,4 391 391 660 400 470 665 400 466 650 352 571 652 395 535 640 400 330 760 400 420 б 99,5 40 3,5 99,0 54 1,6 6,4 380 4 97,5 31 1,6 6,4 401 б 98,9 31 3,0 6,4 390 1,8 6,5 390 7 99,0 5510 99,3 34 Н Формула изобретения Составитель А. ОрловРедактор Л, Герасимова Техред А.Бабинец Корректор С. Шекмар Заказ 9635/68 Тираж 495 Подписное ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий 113035, Москва, Ж, Раушская наб., д. 4/5Филиал ППП "Патент", г. Ужгород, ул. Проектная, 4 1, Способ получения меламина нагреванием мочевины или продуктов термического разложения ее при давленчи 100-2 500 кПа в присутствии катализатора и аммиака в реакторе, содержащем два слоя псевдоокиженного катализатора, разделенных проницаемой ЗО для катализатора перегородкой, о т л и ч а ю щ и й с я тем, что, с целью повышения выхода целевого продукта, проницаемая перегородка пропускает 5-75 катализатора и темпе ратура нижней зоны, куда вводится сырье 325-425 ОС, а в верхней зоне 350-450 С.2. Способ поп. 1, о т л и ч а ю - щ и й с я тем, что проницаемая перегородка пропускает 10-50 катализаторе. 3, Способ по пп. 1 и 2, о т л ич а ю щ и й с я тем, что температура в верхней зоне выше, чем в нижней. 4. Способ по пп. 1-3, о т л ич а ю щ и й с я тем, что процесс вверхней зоне проводят при адиабатических условиях.5. Способ по пп. 1-4, о т л ич а ю щ и й с я тем, что среднеевремя нахождения реагентов в верхнейзоне составляет .0,5-20 сек.б. Способ по пп. 1-5, о т л ич а ю щ и й с я тем, что среднеевремя нахождения реагентов в верхнейзоне составляет 1-10 сек,7, Способ па пп. 1-6, о т л ич а ю щ и й с я тем, что температура в нижнеи зоне 350-380 С, в верхнейзоне 350-400 О С.8. Способ по пп, 1-7, о т л ич а ю щ и й с я тем, что давлениев реакторе 500-1 200 кПа,Источники информации,принятые во внимание при экспертизе1. Патент СЮ Р 3158611,кл. 260-248,опублик, 1961.2. Заявка Нидерландов Р 6503913,кл. С 07 д, опублик. 1965 (прототип),