Способ контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах

СОЮЗ СОВЕТОЕХССМЛЮЩИСНаРЕСПУБЛИК 0 А 1 аю и Ц 1) С 01. Т 1/167 ГОСУДАРСТВЕННЫИ КОМИТЕТДО ИЗОБРЕТЕНИЯМ И ОТКРЫТИЯМОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ зо(ф Ф 4 Р С СМУ СВДЕЕС(5 б) Я,КЛоззЬапдег Сепега 1 ртхпс 1 р 1 ез оХ отяапхгаИоп апд йезхгп оКшопхгог 1 дЗ ргоргалппез (ТАЕА-БМ/57р,435-445, 1978,Патент Франции я" 2470390,кл. 0 О 1 Т 7/04, С 01 Т 1/24, 1981;Чоп Н, СаЬаспг МеЬгесЬдысЬеЕгйаззипв гаИоа 1 Ыхчег А 11 е 1 ипяепацз КегтйгайеяегЕеп, АговюдгеззМс,.Магг., 1977, з.149-153.(54)(57) СПОСОБ КОНТРОЛЯ РАДИОНУКЛИДОВ В АЭВОЗОЛЬНЦХ ВЫБРОСАХ. заклю" Изобретение относится к измерению ядерных излуцений, точнее к способам анализа. радионуклидного состава технологических сред атомных энергетических, установок, и может быть использовано при контроле радиоактивных примесей в газовых выбросах атомных электростанций и других объектов ядерной энергетики, осуществляемом с целью охраны окружающей среды от радиоактивных загрязнений,В большинстве случаев прямое измерение радиоактивных аэрозолей в выбросах невозможно ввиду их низких объемных активностей, которые обычно составляет 1 О -10"Ки/л. Методы включают, как правило, обязательный этап - концентрирование, которое осуществляется путем прокацивания цающийся в концентрировании аэролей на фильтрах и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих .излучений, о т л и ц аю щ и й ся тем, цто, с целью повышения информативности, определяютактивность радионуклидов на двухучастках тракта их миграции,дофильтров очистки и в точке выброса, причемдо фильтров очистки определяют всеконтролируемые нуклиды, а в точкевыброса измеряют только один нуклидрепер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в первой точке контроля определяют их активностьв точке выброса. больших объемов воздуха через фильтры. Основной принцип контроля - измерение активности аэрозолей в каж" дои конецной точке выброса. Лля реализации этого принципа обычно используют способы и устройства, включающие непрерывный отбор проб на неподвижных или движущихся фильтрующих или адсорбирующих материалах и измерение их активности с помощью сцинтилляционных детекторов, причем пробы отбираются, как правило, из вентиляционной трубы. Подобные системы в свете существующих тенденций к снижению газоаэрозольных выбросов до уровня, какой только возможно достигнуть с учетом зкономических и социальных факторов, имеют ограниченную информативность. Это ста 1123390новится очевидным, если принять вовнимание стремление к расширению круга радионуклидов, подлежащих контролю. 8 СССР санитарными правиламипроектирования и эксплуатации АЭС(СП-АЭС) нормируется выброс изотопов1,Як, Сг, 5 фМп, Со,Сз, В правилах подчеркивается, чтонеполный перечень нуклидов не можетслужить основанием для ограниченияконтроля, и указывается на необходимость проведения максимально полного анализа изотопного состава газоаэрозольных выбросов, Все это требует повышения чувствительности иинформативности методов радиационного контроля. Известны способы иустройства для анализа радионуклидно-,го состава аэрозолей с использова"нием полупроводниковых детекторов,позволяющих заметно расширить кругопределяемых нуклидов.Ближайшим к заявляемому являетсяспособ контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах, заключающийся впредварительном концентрированииаэрозолей на Фильтрах, установленныхв конечной точке выброса, и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений,.например СеЬ - для гамма-излучателей иповерхностно-барьерных - для альфаизлучателей. При практической реализации способа длительность контцентрирования составляет недели дочетверти года, скорость прокаткивоздуха через Фильтры 20-35 л/мин,время измерения 30-100 мин. Детекторработает в комплексе со стандартныммногоканальным анализатором и вы 1числительным устройством. Достигнутаячувствительность (3 б) для отдельныхизотопов приведена в табл. 1,Недостатком способа является низкая информативность, вызванная трудностями одновременной реализации высокой чувствительности и оперативности контроля.Повышение чувствительности требует увеличения обьема прокачанноговоздуха, но скорость отбора пробь 1не превышает, как правило, 100 л/мин,следовательно, необходимо увеличиватьдлительность концентрирования, чтоухудшает оперативность контроля,Целью изобретения является повышение информативности контроля радио5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 нуклидов в газоаэрозольных выбросах атомных энергетических установок,Поставленная цель достигается тем, что в способе контроля радионуклидов в аэрозольных выбросах, заключающем" ся в концентрировании аэрозолей на Фильтрах и измерении их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение активности радионуклидов проводят на двух участках тракта их миграции: до Фильтров очистки и в точке выброса, причем до Фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклидрепер, и по отношению активности репера, в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в первой точке контроля определяют их активность в точке выброса. Основанием для по" добной схемы контроля послужили результаты экспериментальных исследований распределения активности отдельных нуклидов по аэрозолям различной дисперсности, проведенных на реальных сбросах атомных энергетических установок с помощью каскадных импакторов (см.табл.2).В третьей колонке таблицы приведены относительные среднеквадратич ные отклонения значений нормированных активностей Ц, отдельных нуклидов от среднего , для данного каскада импактора, Статическая обра.ботка всей совокупности результатов эксперимента с импактором оказала, что с надежностью.0,35 относительное среднеквадратичное отклонение активностей отдельных нуклидов от среднего значения ; находится в пределах (7+1)З,. Это свидетельствует об отсутствии избирательного осаждения нуклидов различной химической природы на частицах разной дисперсности и ведет к тому, что потеря части аэрозолей в процессе их транспортировки по воздуховодам, пробоотборным линиям и через Фильтры очистки не должна изменять соотношения радионуклидов в пробе. В качестве репера может быть выбран любой радионуклид, сущест" вующий в выбросах в виде аэрозолей, обладающий относительно высокой объемной активностью:до Фильтров очистки и удобными ядерно-Физическими характеристиками, позволяющими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.3390 5 112 П р и м е р. В каналах выброса действующих атомных энергетических установок производилось концентрированиеаэрозолей на фильтрах АФА-РМПна двух участках тракта миграции аэрозолей к точкам выброса: до и после фильтров очистки типа Аи ФГ 0-17, Измерение активности проб на этих участках осушествлялись в обычных условиях с помощью стандартного гаммаспектрометра, оборудованного полупроводниковым Се(И) - детектором типа ДГДК-б 3 А и многоканальным амплитудным анализатором, например АИ"1024 или АИб, В точке до Фильт ров очистки определялись все контролируемые нуклиды, а после фильтров очистки измерялся только один нуклид-репер. Для АЭС с РБМК в качестве репера был выбран нуклид натрий, а для реактора с водой под давлением - цезий. Затем определялось отношение объемных активностей репера в двух указанных, точках, т.е, коэффициент проскока через Фильтры очистки. По этому отношению и значениям активностей контролируемых радионуклидов до Фильтров очистки находились их активности в выбросах, В ходе проверки способа поставлены специальные эксперименты с длительным отбором проб до и после Фильтров очистки, Время концентрирования составляло от 4 до 58 сут, Определялись активности всех радионуклидов, доступных измерению в обеих точках контролях. Величина активностей тех нуклидов, которые удалось измерить после Фильтров очистки., сопоставлялись с данными, полученными на основе предлагаемого способа. В табл,3 приведены результаты некоторых экспериментов при различных коэФфициентах проскока через Фильтры очистки, которые находились в пределах от 0,02 до 0,14, Статистическая обработка данных показала, что с надежностью О,Ч 5 выборочное среднеквадратичное отклонение значений активностей нуклидов, измеренных после фильтров очистки от полученных по предлагаемому способу, находится в пределах (21+6); 5 10 15 20 25 30 35 40 ,. 45 50 6Предлагаемый способ обладает большей чу ест ви тел ь нос т ью, которая за висит от пределов измерения концентра-ций радионуклидов в выбрасываемом . воздухе и соотношения объемных активностей репера и остальных нукли" дов. Пороги определения радионуклидов с использованием промышленной аппаратуры находятся на уровне 1016 1 О 7 Ки/л (например, табл,1). Наличие репера, активность которого на 1-4 порядка выше активностей остальных контролируемых нуклидов (например, для АЭС с РБМК активность натрия - 24 на 2-3 порядка выше активности продуктов коррозии и на 4-5 порядков выше активности К-излучателей), позволяет соответственно снизить пороги их определения в конечной точке выброса или повысить оперативность анализа, В частности могут быть реализованы три варианта: при сохранении прежней чувствительности контроля повысить оперативность на 1-4 порядка, сохранив оперативность, поднять чувствительность на 1-4 порядка осуществить промежуточный вариант - одновременно частично улучшить чувствительность и оперативность, Таким образом могут быть достигнуты значения чувствительности . 10 -10 Ки/л, а оператив-И -2 оность анализа доведена до одного или нескольких часов. Предлагаемый способ позволяет также расширить круг определяемых изотопов, так как объемные активности радионуклидов до фильтров очистки на 1-3 порядка (в зависимости от эффективности очистки) выше, чем поле фильтров. В частности до фильтров очистки, кроме указанных в табл.3, определялись уклидыСо Ее ФЕп 1 Ву "Ко, Ва, 1 ф Се, +фее 9 Мр. Сравнительно высокая активность источников, получаемых при отборе проб аэрозолей до фильтров очистки, а репера и после фильтров, исключает необходимость создания специализированных низкофоновых спектрометров и дает возможность проводить экспрессное определение всех нормируемых радионуклидов на той же аппаратуре,которая используется, например, дляайализа проб теплоносителя.1123390 Таблица 1 Чувствительность определения концентрацийрадионуклидов в газовых выбросах АЭС спомощью аэрозольных и йодных Фильтров Нижний пределопределения%. Тип Периодполураспада Изотоп распада-иПринята запись щ 10 = щ-и Таблица 2 Распределение активности отдельных нуклидов по аэрозольным частицам различной дисперсности Экспериментальное значение активности нуклида, отн.ед,Активность, нормированная на сумму по всем каскадам 2, ,отн,ед,3 э Опыт У подложкиимпак"тора 1 Г мо1-131 1-133 1-335 сзсв4,0-40,0353,0-40,113,7-40,131,1-30,396,4-40,233,1 "40,11 9,6-40,0333,0"30,113,4-30,121,18-20,416,4-30,223,1-30,11 0,0371,3-30,111,5-30,124,8-30,412,6-30,221,2-30,10 3,4-3. 0,0371 ф 1-20,121,2-2О, 133, 7-20,401,8-20,181,15-2Оэ 12 1,7-30,0385,2-30,126,0-30,131,75-20,398,7-30,205,2-30,12 1 1,5 30,0312 6-30,126,0-30,121,9"20,405 1)1-20,236 5.0-30,10 5,6-3О, 115,6-30,111,64-20,339,2-30,19 Хром МарганецмЖелезо Кобальт Кобальт Кобальт Цинк Стронций Стронций Цирконий Ниобий Рутений Рутений Серебро Сурьма Сурьма йод Цезий Цезий БарийМОЛднтан"150Церий ЦерийИй-излучателиотд.изотопы) 27,7 дн303 дн,15,6 дн.270 дн,71,3 дн.5,26 год215,7 дн.50,6 дн,28,1 год65,5 дн.35,1 дн.39,6 дн.367 дн.253 дн.60,2 дн.2 р 73 год8,0 й дн.2,06 год30,2 год12,8 дн.М 0,2 ч32,.1 дн,281 дн. К, К КД К,", К 13 Р Н р Я Я М й й5-17 8-17 ч6-17 9-17 3-17 1-17 1-17 9-17 6-17 1-17 н5-17 8-17 8-17 н6-17 6-17 3-16 ч2-17 3-161123390 Продолжение табл.2 Экспериментальное значение активности нуклида, отн.ед,Активность, нормированная на сумму по всем каскадам 2, ,отн.ед. й подложкиимпактора Опыт2 10 10 Таблица 3Результаты экспериментальной проверки предлагаемого способадля нуклидов, доступных определению известнымспособом Значение обьемной активности нуклида в выбросах, Ки/л Тип СпособАЭУ контролягВЬЯФ 51 С 542, ОС 95 3,4-16 3 7-16 9 -165,6-16 ИзвестныйПредлагаемыйИзвестныйПредлагаемыйИзвестныйПредлагаемыйИзвестныйПредлагаемый С кипящейв водой 3,2" 16 5, 2-16 1,2-167-174,1-15 33-151-15 13-15 2,3-15 г,9-5 4,2-16 2,8-16 2,3-16 3,5-16 3,8-16 2,4-16 4,6-16 4,8-16 2,4-16 4,9-16 Известный С водой поддавлением Продолжение табл.3 2 Значение обьемной активности нуклида в выбросах, Ки/л Тип СпособАЭУ контроля- .. - ае 222 В99 Ио аТ "Т фзфсз фазтСз 4 аЬа2-16 1,2-6 2,9-16 2,2-16 3,6-15 4,1-15 4, 1-4 1,2-43,5-14 8,4-15 7,3-15 1,4-15 1,4-14 73-15 1,3-15 1,4-14 5,9-15 54-5 Известный С водой под давле- нием 24 репера выбран изотоп Ба 15 фсз репера выбран изотоп