Способ определения содержаниятяжелых элементов

Союз Советских Социапнстинескик РеспубликОПИСАНИЕИ 3 О Б Р Е ТЕ Н И иц 838537Х АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ 61) Дополнительнре к авт22) Заявлено 18.01.79 (с присоединением заявки Й23) Приоритет -Опубликовано 15.06 В 1 вид-в 2717303/18 2 С 01 й 23/221 осударетвеииый комите СССР ио делам, изобретений и открытий) Авторызобретен несян, Д, Д. Богданов, Б. Л. Ж и Г.М,-Тер-Акопьян В,Зайдел Объ нныи институт ядерных исследований аявител 54) СПОС ПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ТЯЖЕЛЫХ ЭЛЕМЕНТОВ 2 н метода явл ная и абсолю я тяжелых эл вствительнос ов, необходи жной обработ й Изобретение относится к технике физического эксперимента и к технике анализа на абсолютное содержание тяжелых элементов и может быть использовано в экспериментах по поиску сверхтяжелых элементов (СТЭ) в природе, а также во всех случаях, когда требуется определение предельно малого содержания тяжелых элементов в ис следуемых объектах (при производстве сверхчистых материалов, при определении чистоты окружающей среды, при анализе почв, биологических объектов и т.д.).Известен способ обнаружения спон тайно-делящихся ядер по нейтронам деления, заключающийся в том, что образец. помещают в детектор нейтронов и по скорОсти счета и числу нейтронов на акт деления определяют содер жание тяжелых элементов в образце. Метод обладает высокой относительно чувствительностью - 10-15 г/г.Его недостаткамиявляются невысокая абсолютная чувствительность фф 4 10 атомов, большая длительность измерения (до года), неприменимость или очень низкая чувствительность по отношению к долгоживущим или стабильным тяжелым элементам. 30 Известен также рентгенофлюоресцентный анализ, заключающийся в том, что под воздействием внешнего источника в образце возбуждается характеристическое рентгеновское излучение, по скорости счета и энергии которого определяется атомный номер и количественное содержание элемента в образце.Недостаткам яются низ кая относитель тная чувствительность дл ементов, зависимость чу ти от композиции образц мость достаточно сло ки измеряемых спектров.Наиболее близким к предлагаемому является способ анализа на содержание тяжелых элементов и поиска СТЭ на основе индуцирования деления атомных ядер нейтронами и измерения кинетической энергии обоих осколков деления. При использовании тепловых нейтронов способ имеет высокую абсо- лютную и относительную чувствительность 5 107 атомов и . 10 г/г-и соответственно.К недостаткам известного способа следует отнести возможность анализа для очень ограниченного числа нукли 838537дов; невысокую точность определенияЕ делящегося элемента (3-5 единиц),Использование быстрых нейтронов( 10 ИэВ) устраняет первый недостаток, но приводит к потере чувствительности на 3-4 порядка из-за уменьшениясечения взаимодействия и снижения5интенсивности доступных пучков нейтронов. Спорным является применение,этого способа для поисков СТЭ, таккак неизвестна пороговая энергиянейтронов, необходимая,цля индуцированного деления этих ядер,Цель изобретения - повышение чувст.вительности и селективности анализа.Цель достигается благодаря тому,что образец облучают тяжелыми заряженными частицами. Кеняя значениеэнергии бомбардирующих частиц, измеряют порог реакции деления и ассиметрию масс осколков, и по значениюпорога реакции деления, асимметрии 20масс осколков и по их суммарной кинетической энергии определяют порядковый номер анализируемых элементови их количественное содержание, причем перед облучением производят термохимическое разделение элементовобразца.Использование пучков заряженныхчастиц позволяет существенно расширить число элементов доступных дваанализа, Если при испол зсвании нейтронов анализ возможен только дляядер тяжелее урана, то при использовании Ы -частиц становится возможным анализ уже для всех элементовтяжелее Рс, Измерение массовой асимметрии позволяет быстро определитьзначение л анализируемого образцас точностью 3-5 единиц, а измерениепорога деления позволяет повыситьточность определения г до единицы. 40Дополнительное повышение чувствительности и селективности определения тяжелых элементов и расширениекласса исследуемых образцов достигается введением термохимического 45разделения образцов на фракции раз -личных элементов. Известно, что тяжелые элементы от платины до астатаобладают повышенной летучестью либов элементарном состоянии (Нд, Т 1,РЬВ, Ро, А 1), либо в состоянии окис.ления (Р, ка). Практически для,любого образца при нагревании до1000 С в восстановительной или окислительной среде может быть проведено полное выделение указанных элементов в виде возгоняющихся фракций,которые могут быть сконцентрированына поверхности коллектора, температура которого ниже температуры образца. Варьированием температуры образ- ЬОца и коллектора удается получитьФракции отдельных элементов.Сверхтяжелые элементы:с порядковыми номерами 110-117, являющиесяхимическими аналогами ряда элементов 65 от платины до астата, должны такжеобладать высокой летучестью в элементарном состоянии или в состоянииокисления и должны концентрироватьсясо своими легкими гомологами.Полученные фракции могут бытьлегко перенесены на подложки изграфита или никеля высокой частоты,Изготовление таких подложек толщиной30-50 мкг/см не представляет труд 2ности. Полученные мишени помещаютсяв пучок бомбардирующих частиц с регулируемой энергией для определенияпорога деления, асимметрии масс осколков и измерения их кинетической энергии.Регистрацию осколков деления предлаГается проводить ионизационнымикамерами с компенсацией, Это позволяет снизить влияние фона рассеянныхи индуцированных излучений и тем самым повысить чувствительность способа в несколько десятков раз,Нижний предел измеримого содержания тяжелых элементов, достижимый приприменении данного способа зависитот веса исходных образцов, от интенсивности пучка бомбардирующих частици времени облучения, от поперечногосечения реакции деления и эффективности регистрации осколков.Термохимической переработке легкомогут быть подвергнуты образцы весомв 1 кг, Допустим, что число атомовСТЭ в образце такого веса равно Н.Площадь сечения пучка бомбардирующихчастиц обычно составляет 0,2 см ,поэтому при нанесении й атомов на такую площадь получаем й/0,2=-5 Н атомовна 1 см . Примем интенсивность пуч 2.ка 5 10 с и возьмем время облучения,равное 30 ч - 10 с, Поперечное сече 5ние деления атомных ядер СТЭ приэнергии выше порога равно 2 10 бэсм.ЭФфективность регистрации осколковделения в совпадении составляет 10.Число зарегистрированных совпадений осколков деления п=58 2 10.5; 10" 2:10 0,1 = 5 й 10 . Для получения надежного вывода о наблюденииСТЭ достаточно зарегистрировать око.ло 10 совпадений осколков деленияс суммарной кинетической энергиейсвыше 200 МэВ. Отсюда следует, чточувствительность поиска позволяетобнаружить 2 10 атомов, Для образца7весом в , :.г это соответствует кон, -ф 7центрации 0г/г. Предел абсолютного кол.;че;.;.-а атомов, доступныхопределению,. превосходит в 1000 разпределы, дости,:,:мье любым другимспособом.Оценим чувствительность определения содержания ряда тяжелых элементов от платины до висмута. Все параметры, входившие в приведенный расчет,остаются без изменений за исключениемпоперечного сечения реакц 7 ии деления,которое составляет 2,10см Тогдаф838537 Содержаниеэлементов ряда в образце (атомов) Темпе- Температура ратура образ- коллекца,оС тора,о С Содержание СТЭ Полный поток частиц Выделяемыйэле- мент Числоосколатомов в концентрацияобразце в метеорите,г/г ков деления 150 50 - 1,2 10 2 7 10200 70 Н 9 0,6 10 49 3,71 Ф( 4. 10а8 103.1082 108 10 2. 10 47,5 10 ль 5 10500 130Т 1,5 10 3090 8 10700 180 РЬ 1,7 10 680 1,.6 10 а Эффективность химического выделения принималась равной 20. Формула изобретения число зарегистрированных совпадений осколков деления во время 30 ч экс- позиции составит п=5 М2 10"7 5 10 л. .10. 0,1 = 5 М 10 "о. Отсюда следует данным способом можно обнаружить 2 10 атомов, что соответствует при весе образца в 1 кг концентрации 10 г/г. Этот предел в 10 З - 10 ф разЛ 4ниже, чем в случае применения любых других способов определения указан,ных элементов.В принципе, для индуцирования вынужденного деления ядер можно применять пучки тяжелых ионов (лС, Л 4 М, 0 и т,д.). В этом случае поперечное сечение деления атомных ядер ряда элементов от платины до висмута составляет 10 - 10 см , поэтому чувствительность увеличится в 100- 1000 раз.Предлагаемый способ определения тяжелых элементов апробирован на образцах метеорита Алленде. Этот метеорит относится к классу углистых хондритов.Для определения тяжелых элементов, а также для поиска СТЭ взяли образец метеорита Алленде весом в 1 кг, который измельчили до размеров зерен порядка 10-20 мкм и подвергли термохимическому разделению. С этой целью измельченный образец нагревали после довательно в атмосфере водорода и кислорода при различной температуре. Условия нагрева (температура образца и температура коллектора указаны 1. Способ определения содержания тяжелых элементов, например сверх- тяжелых, на основе индуцирования деления атомных ядер и измерения кинетической энергии обоих осколков деления, о т л и ч а ю щ и й с я в таблице). Некоторые из полученныхфракций были облучены пучком Ы. в .частиц с энергией 36 МэВ, которая превышает порог деления ядер СТЭ и других тяжелых элементов. Интегральные5потоки с-частиц указаны в таблице.В процессе этих облучений .былизарегистрированы совпадения осколков деления, симметричных по массе,с суммарной кинетической энергией140 МэВ. Эти события деления идентифицированы как индуцированное деление ядер элементов, представленныхв таблице. Числа п этих событийприведены там же, С помощью этих чисел можно рассчитать число М атомов15 данного-элемента в мишени по формулеМ:5 п/у Е, где 5 - площадь поперечного сечения пучка (0,4 см 2.); - поперечное сечение реакции деленияданного элемента в см 2. при энергии20 частиц, равной 36 МэВ; Е - эффективность регистрации совпадеяий осколков деления, равная 0,05. Полученныечисла М приведены в таблице,В описанным опытах совпадения осколков деления с суммарной кинети- фческой энергией более 200 МэВ ненаблюдались ни для одной из фракций,облучающихся в пучке с - частиц.В таблице представлены пределы содер 30 жания атомов СТЭ в этих фракция, атакже полученные на основании этихрезультатов пределы концентрации СТЭ,аналогичных по лету:ести ртути,таллию и свинцу,тем, что, с целью повышения чувствительности анализа, образец облучают тяжелыми заряженными частицами, 60 измеряют порог реакции деления иасимметрию масс осколков и по значению .порога реакции деления, асимметрии масс осколков и их суммарной кинетической энергии определяют 65 порщковый номер анализируемых эле7 838537 Составитель В. МакаровТехред Н.Бабурка Корректор Г, Решетннк Редактор М.Петрова Заказ 441 б/65 Тираж 907 Подписное ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий 113035, Москва, Ж, Раушская наб., д. 4/5Филиал ППП "Патентф,г. Ужгород, ул. Проектная, 4 ментов и их количественное содержание.2. Способ по п.1, о т л и ч а ю -щ и й с я тем,что перед облучением производят термохимическое разделение элементов образца.,