Способ контроля радионуклидов в газообразных средах по реперному изотопу

А 1 союз советскихсоциАлистич есной хспувлин по 11511) С 01 т 1/167 ГОСУДА 4 ТВЕННЦпо изсе етениямпеи гкнт ссссо ОМИТЕТ отнютия 6 Изобрет измерения к способам состава те энергетиче быть испол активных и реактивных зовых выбррадиоактивны в прямое изонуклидов в ду их низких оторые обыч-Ки/л. Иетоо, обязательие, котороеокачивания через Фильтций и дру гетики, о ОПИСАНИЕ ИЗ(56) Ргос Яущр Моп 1 согдп о 2 гай 1 оаЕггче егг 1 иепгз 1 го пцс 1 еаг Еас 1- 1 Едез (Роггогоз, Уироя 1 ача 5"9 ЯеретпЬег, 1977) 1 АЕА, Ч 1 еппа, 1978- 12 Ре(5 Й)(57) СПОСОБ КОНТРОЛЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ГАЗООБРАЗНЫХ СРЕДАХ ПО РЕПЕРНО- ИУ ИЗОТОПУ, включающий пропускание анализируемой среды через Фильтры, измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух участках тракта их миграции, о т л и ч а ю щ и й с я тем, что, с целью определения радионуклидов, образующих газообразныесоединения, определяют объемные активности всех контролируемых нукчидов в исение относится к области ядерных излучений, точнее анализа радионуклидного хнологических сред атомных ских установок, и может ьзовано при контроле радио римесей в воздухе около- помещений, а также в гаосах атомных электростаних объектов ядерной энеруществляемом с целью охра точнике загрязнения воздуха, в ка" честве реперного изотопа используют нуклид-репер, не имеющий газообраз" ных соединений, определяют активность нуклида-репера в источнике и в воздухе перед Фильтрами очистки, по отношению активности репера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в источнике находят полные активности каждого нуклида в воздухе, обусловленные газовой и аэрозольной Фазами, определяют долю активности радионуклидов, задерживаемую . Фильтрами очистки, с использованием аналитических Фильтров, устанавливаемых перед Фильтрами очистки, и эФФективность улавливания которых по отношению к контролируемымнуклидам эквивалентна эФФективности Фильтров очистки, и по разности между полной активностью и активно.тью, улавливае" мой Фильтрами очистки, определяют содержание радионуклидов в воздухе после Фильтров очистки. ны окружающей. среды отзагрязнений,В большинстве случамерение количества радвыбоосах невозможно ввобъемных активностей,но составляют 10- 1 Оды включают, как правилный этап-концентрироваосуществляется путем прбольших объемов .воздухары, Для осуществления контроля радионуклидов в выбросах широкое распространение получили способы иустройства, включающие непрерывныйотбор проб на неподвижных или движущихся аналитических волокнистыхФильтрах и измерение их активностис помощью детекторов ионизирующихизлучений (например, сцинтилляционных или полупроводниковых), причем,пробы, как правило, отбираются извыбросной трубы.Указанные методы позволяют получать информацию по широкому кругуопределяемых нуклидов, однако необеспечивают получение достовернойколичественной информации о содержании в выбросах радионуклидов, существующих как в аэрозольной, так ив газовой Фазе, напррмер, изотоповйода; Это связано с низкой эффективностью улавливания газовой Фазы аналитическими Фильтрами и зависимостьюее от конкретного соотношения физико-химических Форм существования радионуклидов в пробах. В то же времявклад газовой Фазы в общую активностьможет быть значительным, например дляйода-904. Необходимость контролягазообразных Форм вытекает также изих высокой проникающей способностии связанной с этим радиологическойопасностью. Практически единственныйметод контролялетучих радионуклидовулавливание их на специальных сорбентах. В литературе описаны различные способы и устройства, реализующиеэтот принципОсновные недостаткитакого подхода - специфичность к определенному типу нуклидов, использование дорогостоящих сорбентов (например с серебром для улавливанияйода), необходимость создания специальных аспирационных устройств ипроведения отдельных измерений, т.е.избыточность аппаратуры Кроме того,эффективность существующих специфических сорбентов различна для разных Физико"химических форм радионуклидов, например йода, и нет пока единой методической основы для разработки Фильтрующего слоя, обладаюцего одинаково высокой эффективностьюдля любых Форм суцествования лету"чих радионуклидов,Ближайшим к заявляемому являетсяспособ контроля радионуклидов в га О 40 45 через Фильтры, измерение их активнос 50 55 15 20 25 30 зообразных средах по реперному изотопу, включающий пропускание анализируемой среды Через Фильтры, измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух участках тракта их миграции, Согласно способу производят концентрированиерадионуклидов на аналитических аэрозольных Фильтрах, установленных надвух участках тракта их миграции(до Фильтров очистки и в точке выброса) и измеряют их активность с помощью детекторов ионизирующих излучений, При этом в воздухе до фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклид-репер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию отстальных нуклидов до фильтра очистки определяют их активность в тоцке выброса.Недостатком указанного способа является невозможность достоверного контроля радионуклидов, образующих газообразные соединения и существующих в воздухе в аэрозольной и газовой Фазах Это связано с низкой эффективностью улавливания газовой Фазы аналитическими Фильтрами и зависимостью эффективности от конкретного соотношения физико-химических Форм существования радионуклидов в выбросах,Целью настоящего изобретения является определение радионуклидов, образующих газообразные соединения,Поставленная цель достигается тем, что в способе контроля радионуклидов в газообразных средах-выбросах по реперному изотову, включающем пропускание анализируемой среды ти с помощью детекторов ионизирующихизлучений и определение радионуклидов на двух участках тракта их миграции, определяют объемные активностивсех контролируемых нуклидов в источнике загрязнения воздуха, в качестве реперного изотопа используютнуклид-репер, не имеющий газообразных соединений, определяют активностьнуклида-репера в источнике и в воздухе перед фильтрами очистки, по отношению активности репера в указанныхточках и содержанию остальных нуклидов в источнике находят полные актив 5 11511ности каждого нуклида в воздухе, обусловленные газовой и аэроэольной фазами, определяют долю активности радионуклидов, задерживаемую Фильтрамиочистки, с использованием аналитических Фильтров, Устанавливаемых передФильтрами очистки и эффективностьулавливания которых по отношениюк контролируемым нуклидам эквивалента эффективности Фильтров очистки,и по разности между полной активностью и активностью, улавливаемойфильтрами очистки, определяют содержание радионуклидов в воздухе после 15фильтров очистки,Операция определения контролируемых нуклидов непосредственно в истоцнике, например в теплоносителеатомной энергетической установки, 20обеспечивает получение истинных полных значений исходного содержания радионуклидов в месте образования выбросов до момента их диспергирования иперераспределения Физико-химических 25форм в воздухе вентсистемы, Использование нуклида-репера, не имеющегопроникающей газовой фазы, позволяетопределять его полную активность ввыбрасываемом воздухе, а по отношению этой активности к активносТи репера в источнике и ссдержанию осталь"ных нуклидов в источникеопределятьих полные активности в выбрасываемомвоздухе. Принципиальное значение имеет также новая операция определенияактивности, задерживаемой фильтрамиочистки, с помоцью аналитическихфильтров, которые имеет эффективностьулавливания контролриуемых нуклидов, 40эквивалентную эффективности фильтровочистки, и устанавливаются в точкедо фильтров очистки, Лищь с соблюдением всех указанных условий появляется возможность по разности между полной и улавливаемой активностямиопределять активность проникающейIгазовой фазы нуклидов в выбрасываемом воздухе. Основанием для подобнойсхемы контроля послужили результатыэкспериментальных исследований соотношений радионуклидов в теплоноси-.теле и в газоаэроэольных выбросах атомных энергетических установок разлицного типа, Были поставлены специальные эксперименты с длительным(от 4 до 58 суток) отбором проб ввыбросах с целью определения величины Факторов разбавления (т,е. отноше 026ний активностей нуклидов в выбросах к их активности в теплоносителе) для всех нуклидов, доступных измерению в обеих точках контроля, Причем для отбора проб радионуклидов в выбросах использовались аспирационные устройства, включающие аналитические аэрозольные фильтры и изготовленные по специальной технологии специфические гранулированные сор" бенты на основе двуокиси кремния, импрегнированной азотно-кислым оеребром; которые улавливали все газообразные формы йода, включая и органическую составляющую. Результаты некоторых экспериментов приведены в таблицах 1 и 2, 8 двух последних строках таблиц указаны средние значения Факторов разбавления К 1(Е-Факторов) для каждого опыта и бтносительные средние квадратицеские отклонения К-факторов отдельных нклидов от среднего по наблюдению 8 . Из анализа таблиц видно, что соотношение радионуклидов различной химической природы и происхождения, установившееся в теплоносителе, достаточно хорошо сохраняется и в выбрасываемом воздухе, причем для нуклидов, имеющих газообразные сос" динения (здесь изотопы йода), сохра", няется соотношение именно с полной активностью, те, суммой активностей всех фаз, По совокупности экспериментальных исследований полуцены данные по-:00 определениям К-факто. ров, причем, кроме нуклидов, указанных в табл.1 и 2, получены значения Р-Факторов также для Со, Со,58 6 ОЕп, Я г,ЛЬ. Ста тическая о 6 ра" ботка всех экспериментальных определений показала, цто для атомных энергетических установок различного типаи в условиях, когда тракты миграции радионуклидов резко отличаются (эа" тесненность помещений технологическим оборудованием, длина и конструктивные особенности воздуховодов), средние квадратические отклонения факторов разбавления для всех указанных выше нуклидов от средних ариф" метических находятся в пределах 1 Ч с надежностью 0,95. В качестве репера может быть выбран любой радио" нуклид, не имеющий в выбросах газо= образных соединений, обладающий отнобительно высокой объемной активностью до фильтров очистки и удоб 11511 ными ядерно-Физическими характеристиками, позволяющими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.5(П р и м е р, Проводилось определение проникающей через фильтры очистки газовой Фазы радиологически опасных изотопов йода в каналах выброса действующих атомных энергетических установок, С использованием метода прямого гамма-спектрометрического анализа определялась объемная ак" тивность всех контролируемых нуклидов, в том числе и репера, в теплоносителе ядерного реактора, В выбрасываемом воздухе, в точке перед Фильтрами очистки типа А(Фильтрующий материал ФПП) проводилось концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах ЛФА-РМП(фильтрующий материал ФПП), Измерение активности проб осуществлялось в обычных условиях 25 с помощью стандартного гамма-спектрометра, оборудованного полупроводниковым Се(Е)-детектором типа ЛГИА и многоканальным амплитудным ана" лизатором, например, АИили АИб. В точке перед Фильтрами очистки определялиСь все контролируемые нуклиды, в том числе и репер., не имеющий проникающей газовой фазы, Для АЭС с РБМК в качестве репера был выбран нуклид натрий, а для реактора с водой под давлением-цезий. Затем определялось отношение объемных активностей репера в двух укаэанных точках, т,.е, коэффициент разбавления объема теплоносителя, поступающего в единицу времени в воздух помещения или вентсистемы, в. объеме воздуха, проходящего в единицу времени через помещение или по вентиляционной системе, Путем умножения коэффициента разбавления на значения активностей изотопов йода в теплоноситепе находились их полные активности в воздухе, По разности меж 50 ду полной активностью и улавливаемой Фильтрами очистки частью, определенной с использованием аналитических Фильтров, находилась активность проникающей через фильтры очистки газовой Фазы изотопов йода в выбрасываемом воздухе. 8 табл.3 приведены экспериментальные данные, полученные при практической реализации предла 028га емо го способа, Для сравнения в последней колонке даны значения, определенные по известному способу с использованием селективных к йоду серебросодержащих сорбентов Полученные результать доказывают справедливость предлагаемого способа,Предлагаемый способ обладает посравнению с лучшими известными способами контроля, например, газообразных Форм йода в конечной точке выброса с использованием специфическихсорбентов, содержащих серебро, простой и не требует дополнительного оборудования и дорогостоящих материалов,Предлагаемый способ обладает также универсальностью, т:к, с исполь- зованием одних и тех же средств позволяет определять в выбрасываемомвоздухе не только изотопы Йода, нои радионуклиды других химических элементов присутствующих в воздухеодновременно в аэрозольной и газовойФазах, например рутения и сурьмы. Использование предлагаемого способа всочетании с известными, например спрототипом, позволяет добиться унификации методов, т.е осуществлять контроль радионуклидов, существующих ввоздухе только в аэрозсльной Форме,и радионуклидов, образующих га эообразные соединения, на основе испольэования одних и тех же аналитическихаэрозольных фильтров. Кроме того, измерение плоских или точечных источников излучения (фильтры АФА могутбыть сжаты практически в "точку")повышает эффективность регистрациипо сравнению с измерением объемныхисточников - специфических сорбентовв 2-4 раза. Это позволяет снизить пороги определения радионуклидов в выбоасмваемом воздухе или повысить оперативность анализа (например, присохранении той же чувствительностиметода сократить длительность концентрирования на Фильтрах). Контрольв точках до Фильтров очистки обеспечивает дополнительное снижение нижнего предела обнаружения радионуклидов, например когда существует разбавление выбрасываемого воздуха болеечистым из составляющих вентсистем,Сравнительно высокая активность источников, получаемых при отборе пробв воздухе до фильтров очистки, даетвозможность проводить экспрессное оп;ределение всех контролируемых радио10 1151102 емого способа контроля с использова" нием реперных изотопов создает основу для автоматизации контроля радионуклидов в газоаэрозольных средах атомных энергетических установок. нуклидов на той же аппаратуре, которая используется, например, для анализа проб теплоносителя, т,е. не требуется создание специализирован 5 ных низкофоновых спектрометров. Простота методических принципов предлагаТаблица 1 Зкспериментальные данные по соотношению концентраций радионуклидовв теплоносителе и выбрасываемом воэдухе для реактора с кипящейводой Объемная активность радионуклида в теплоносителе С ;, Ки/лбОбъемная активность радионуклида в выбросах С Ки лЗначение фактора разбавления К, С,/С;, отн.ед. Нуклид Опыт У 1 Опыт И 2 Опыт 1 3 Опыт У Й Опыт И 5 Опыт У б т е г е ЯСк.4-8 5,7-8 8.6"9. 3-7 1.6" 7 23 18 22 15 19 а/ принята запись в 10, ш - иб/ полная объемная активность радионуклида, равная сумме активностей, улавлива"емой аэроэольным Фильтром и проникающей газовой Фазы. Таблица 2 Экспериментальные данные по соотношению радионуклидов в теплоносителе и выбрасываемом воздухе для реактора с водой под давлением Объемная активность радионуклида в теплоносителе Са КислОбъемная активность радионуклида в выбросах С Ки/лЗначение Фактора разбавления К, = С,/Са отн,ед. Нуклид Опыт Мф 2 Опыт Р 3 Опыт У 4 Опыт И 1 4. 1-3 Мо 1.6-12 3. 9-10 4. 1-85,3- 63-8 1. 4-72, 7-151,9-8 1,7-43.5-132, 1-9 19-73. 4-141,8-7 9.6-79.6-41.0-7 2,9-.71,3-144.5-8 4. 1-31. 1-112.7-9 4.0-83. 5-168.8-9 1 3-78. 3-166.4-9 1,7-158.1-9 3. 5-141.7-7 9.0-79,9-14 3.7-141.8-71151102 16 Таблица 3 Примеры практической реализации предлагаемого способа дляконтроля проникающей через Фильтры очистки газовой Фазыизотопов йода е а аее и еТип АЭУ Объемная активность нуклида, Ки/л Н уклид Проникающая газовая фаза в выбросах сВ тепло" носителе Известный Предлагаемый способ С кипящей во.дой 1,2-б 5 ф 4-15 3,1-14 9,9-6 2,3-5 КоРРектоР А, Обручар Редактор Е. Гиринская Техред И,дидык.ВЙЙИПИ Государственного комитета по изобретениям и открытиям при ГКНТ СССР113035, Иосква, Же 35, Раушская наб., д, ч/5 Эа Фенаваевее агаи е ги ее е вегеееПроиээодственноеиздательский комбинат "Патентф, г.Ужгород, ул. Гагарина,101 24 11(репер)131МЗ1 ЬБ ИФС водой Сзпод дав- (репер)пением Ю ТИЪ13% 2,7-49,5-31,8-21 э 15-2 В воздухе